本文選題：程序升溫脫附 + 銳鈦礦型TiO_2��； 參考：《中國科學技術大學》2017年碩士論文

【摘要】：二氧化鈦(TiO2)的光催化特性近年來備受關注,但目前的研究多集中在TiO2的金紅石相,尤其是(110)表面,而對于理論活性更高的銳鈦礦型TiO2(001)表面則鮮有報道。本文采用自行搭建的基于高靈敏度質譜儀的程序升溫脫附譜(temperature programmed desorption, TPD),利用脈沖激光沉積(pulsed laser deposition, PLD)手段制備出高質量的銳鈦礦型TiO2(001)單晶薄膜,研究了甲醛,甲醇等小分子在銳鈦礦型TiO2(001)表面的熱分解以及光催化分解行為。第1章概述了 TPD的基本原理,研究方法以及能得到的表面基本信息如脫附活化能等。介紹了本文所用的質譜基本構造以及根據(jù)不同實驗要求對儀器加裝的一些改進。并對二氧化鈦光催化機理及相關研究進展進行了簡要概括,如Ti02基本結構,光生載流子遷移過程等。最后描述了本文的樣品制備方法。第2章主要描述甲醛(CH2O)在銳鈦礦型TiO2(001)的還原表面的熱分解和光催化分解行為。實驗發(fā)現(xiàn),甲醛在該表面化學脫附峰值溫度在200K,無光照時在缺陷位熱反應生成乙烯(C2H4),脫附溫度為560 K。經(jīng)過紫外光照后,甲醛一方面光致脫附,另一方面被光催化生成C2H4,甲酸(HCOOH)和甲醇(CH3OH)等。HCOOH在高溫分解產(chǎn)生一氧化碳(CO)于550K脫附。我們認為,在光照過程中甲醛的C-H鍵被活化,生成中間產(chǎn)物HCO-以及H增原子,進而生成C2H4,HCOOH 和 CH30H。第3章主要圍繞室溫(或260 K)下甲醇在銳鈦礦型Ti02(001)的新制備表面(as-grown)的耦合反應。實驗表明,在室溫下向as-grown表面通入大量甲醇時,甲醇能在該表面發(fā)生耦合反應生成多碳產(chǎn)物,并在340K脫附。通過脫附信號中的m/z=27和39的信號可以斷定產(chǎn)物中存在碳碳鍵。該溫度脫附的多碳產(chǎn)物成分比較復雜,至少包含4種,已經(jīng)確定了其中兩種分子式為C3H802和C4H10O。該反應受樣品厚度,表面缺陷濃度以及(1 X4)重構影響。
[Abstract]:The photocatalytic properties of TIO _ 2 / TIO _ 2 have attracted much attention in recent years, but most of the current studies are focused on the rutile phase of TiO2, especially on the surface of TiO110. however, there are few reports on the surface of anatase type TIO _ 2O _ (001) with higher theoretical activity. In this paper, a high quality anatase TIO _ 2O _ 2O _ (001) single crystal thin film was prepared by using a self-built temperature programmed desorption spectrum based on a high sensitivity mass spectrometer and pulsed laser deposition, PLD) method. Thermal decomposition and photocatalytic decomposition of methanol and other small molecules on anatase TIO _ 2 / O _ (001) surface. In chapter 1, the basic principle, research methods and surface activation energy of TPD are summarized. The basic structure of mass spectrum used in this paper and some improvements to the installation of the instrument according to different experimental requirements are introduced. The photocatalytic mechanism of TIO _ 2 and its related research progress are briefly summarized, such as the basic structure of Ti02, photogenerated carrier transport process and so on. Finally, the method of sample preparation is described. Chapter 2 describes the thermal decomposition and photocatalytic decomposition of formaldehyde (Ch _ 2O) on anatase TIO _ 2o _ (001) reduction surface. It was found that the peak temperature of chemical desorption of formaldehyde on the surface was 200K, and the thermal reaction of ethylene C2H4 was formed at the defect site without illumination, and the desorption temperature was 560K. After UV irradiation, formaldehyde was photodesorbed on the one hand, on the other hand, it was photocatalyzed to form C _ 2H _ 4, formic acid HCOOH) and methanol Ch _ 3OH). HCOOH decomposed at high temperature to produce carbon monoxide (CO) desorption at 550 K. It is considered that the C-H bond of formaldehyde is activated during illumination to form the intermediate product HCO- and the H atom, and then to form C _ 2H _ 4O _ (HCOOH) and Ch _ (30H). In chapter 3, the coupling reaction of methanol at room temperature (or 260K) on the newly prepared surface of anatase Ti02C001 is studied. The experimental results show that when a large amount of methanol is injected into the surface of as-grown at room temperature, the coupling reaction of methanol can take place on the surface to produce multi-carbon products and desorption at 340 K. The m/z=27 and 39 signals in the desorption signal can be used to determine the carbon bond in the product. The multi-carbon products desorbed at this temperature are complex and contain at least 4 kinds, two of which have been identified as C3H802 and C4H10O. The reaction was influenced by the thickness of the sample, the concentration of surface defect and the reconstruction of the sample.
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O614.411;O643.36

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本文編號：1978283