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氮雜環(huán)、羧酸配體合成MOFs及其藥物緩控釋研究

發(fā)布時(shí)間:2018-06-01 10:14

  本文選題:配位聚合物 + 氫鍵 ; 參考:《西南交通大學(xué)》2016年碩士論文


【摘要】:作為配位化學(xué)領(lǐng)域的一種新材料,金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)在最近十年內(nèi)吸引了眾多科學(xué)家的眼球。這是因?yàn)樗鼈儾粌H擁有新穎的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),還有許多潛在的應(yīng)用,比如載藥、催化、生物傳感、氣體吸附、熒光。為了實(shí)現(xiàn)這些應(yīng)用價(jià)值,選擇和設(shè)計(jì)出合適的有機(jī)配體構(gòu)筑基塊尤其重要。本論文選用結(jié)構(gòu)中含有氮雜環(huán)(吡啶、吡嗪)和羧基的柔性配體Hpypymba、芳香族羧酸剛性配體tta分別與不同種類的過(guò)渡金屬鹽(Cu(II)、Co(II)、Cd(II))合成結(jié)構(gòu)新穎的金屬有機(jī)骨架材料。隨后,通過(guò)X-單晶衍射分析配合物的晶體結(jié)構(gòu),并對(duì)其進(jìn)行熱重、紅外、熒光、元素分析及相關(guān)性質(zhì)的研究。本論文通過(guò)分層擴(kuò)散法、水熱法合成得到了4個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的配位聚合物:[Cu2(pypymba)3]n (1), [Cu2(pypymba)4]n (2), [Co2(pypymba)4]n (3) {[Cd1.5(tta)(H2O)4.5] · H2O}n (4).X-單晶衍射分析結(jié)果表明:配合物1通過(guò)Cu-O配位鍵形成一維螺旋結(jié)構(gòu),隨后在C-H…O氫鍵和π-π堆積的共同作用下,將配合物的結(jié)構(gòu)擴(kuò)展成三維網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),孔隙率達(dá)21.3%;而配合物2、3只通過(guò)氫鍵和π-π堆積作用就將其結(jié)構(gòu)擴(kuò)展成1D→3D結(jié)構(gòu);配合物4的結(jié)構(gòu)中,Cd-O配位鍵起到了至關(guān)重要的作用,它直接完成了配合物結(jié)構(gòu)1D→2D的構(gòu)筑,隨后在配位水分子與晶體骨架間的氫鍵作用下,形成了具有高孔隙率的三維骨架網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),孔隙率為27.3%。此外,本論文對(duì)配合物1、2的抗氧化活性、配合物4對(duì)布洛芬(Ibu)的藥物控釋能力作了一定研究。結(jié)果表明:(1)配合物1、2均具有良好的抗氧化能力,其半數(shù)抑制濃度(IC50)分別為24.2μg/mL、37.5μg/mL。(2)布洛芬與配合物4質(zhì)量比為1:1時(shí),載藥5天后達(dá)最大載藥量,為0.203 g(Ibu)/g(MOFs);隨后,在PBS緩沖溶液中對(duì)載藥后的配合物作釋放研究,其結(jié)果表明,布洛芬在72h內(nèi)釋放量為57.6%,表現(xiàn)出了良好的緩釋效果。
[Abstract]:As a new material in coordination chemistry, MOFs has attracted the attention of many scientists in recent ten years. This is because they not only have novel topology, but also have many potential applications, such as drug loading, catalysis, biosensor, gas adsorption, fluorescence. In order to realize these applications, it is particularly important to select and design suitable organic ligands for building blocks. In this paper, novel organometallic framework materials were synthesized by using the flexible ligands Hpypymba, aromatic carboxylic acid rigid ligand tta and different kinds of transition metal salts, including pyridine (pyridine, pyrazine) and carboxyl groups, respectively. The crystal structure of the complex was analyzed by X-ray diffraction, and its thermogravimetric, infrared, fluorescence, elemental analysis and related properties were studied. In this paper, four novel coordination polymers, [Cu2(pypymba)3] n, [Cu2(pypymba)4] n ~ (2 +), [Co2(pypymba)4] n ~ (3), {[Cd1.5(tta)(H2O)4.5] H _ 2O} n ~ (4) N ~ (4) O 路X ~ (-), were synthesized by the method of layering diffusion and hydrothermal method. The results show that complex 1 forms one dimensional helical structure by Cu-O coordination bond, and then in C-H _ (2). Under the action of O hydrogen bond and 蟺-蟺 stacking, the structure of the complex was expanded into a 3D network topology with a porosity of 21. 3, while the complex 2 + 3 expanded its structure to 1D / 3D structure only by hydrogen bond and 蟺-蟺 stacking. Cd-O coordination bond plays an important role in the structure of complex 4, which directly completes the construction of the coordination structure 1D ~ (2 D), and then under the interaction of hydrogen bond between the coordination water molecule and the crystal framework. A three-dimensional skeleton network structure with high porosity was formed, with a porosity of 27.3a. In addition, the antioxidant activity of complex 1t2 and the controlled release ability of complex 4 to ibul were studied in this paper. The results showed that both of them had good antioxidant activity, and IC50 was 24.2 渭 g / mL ~ 37.5 渭 g / m ~ (2) when the mass ratio of ibuprofen to complex 4 was 1:1, the maximum drug loading capacity was 0.203 g Ibur / g MOFsN after 5 days of drug loading, then, when the mass ratio of ibuprofen to complex 4 was 1:1, The release of the complex was studied in PBS buffer solution. The results showed that the release of ibuprofen was 57.6 in 72 h, showing a good sustained release effect.
【學(xué)位授予單位】:西南交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O641.4;TQ460.1

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本文編號(hào):1963820

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