本文選題：兩親性嵌段共聚物 + RAFT聚合誘導(dǎo)原位自組裝��； 參考：《華南理工大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：高分子納米材料結(jié)合了高分子材料原料廣泛性、結(jié)構(gòu)多樣性與納米材料小尺寸效應(yīng)等優(yōu)點,在藥物緩釋、智能表面涂層、催化等領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用。利用兩親性嵌段共聚物自組裝制備不同形貌結(jié)構(gòu)的功能性納米材料成為高分子合成領(lǐng)域的熱點�？赡婕映蓴嗔焰溵D(zhuǎn)移自由基聚合(RAFT)誘導(dǎo)原位自組裝克服了傳統(tǒng)溶液自組裝制備粒子濃度小、步驟多、耗時等缺點,成為目前設(shè)計、控制制備不同形貌結(jié)構(gòu)功能性高分子納米材料的常用方法。本文利用RAFT聚合方法合成兩親性嵌段共聚物,研究了不同體系、條件下雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑RAFT聚合誘導(dǎo)原位自組裝制備不同形貌結(jié)構(gòu)功能性納米粒子。具體研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1.利用雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑RAFT醇分散聚合和乳液聚合誘導(dǎo)原位自組裝一步法制備了表面具有微相分離結(jié)構(gòu)和表面均相結(jié)構(gòu)的球狀納米粒子。雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑鏈段為聚甲基丙烯酸單甘油酯(PGMA39)和聚甲基丙烯酸二丁二酸酰氧丙酯(PBSPMA39),分別含有羥基與羧基,成核鏈段為聚甲基丙烯酸芐基酯(PBz MA)。在甲醇中,RAFT分散聚合誘導(dǎo)原位自組裝形成的球狀膠束粒子表面具有PGMA39與PBSPMA39微相分離結(jié)構(gòu),而在水/甲醇(V/V=9/1)中的RAFT乳液聚合自組裝形成的球狀膠束粒子表面上的PGMA39與PBSPMA39均勻分布。通過1H-NMR和Zeta電位的表征,我們探究、推測了形成這種不同表面結(jié)構(gòu)納米粒子的2種原因——動力學(xué)原因、PBSPMA39在不同溶劑中溶解的物理狀態(tài)不同。利用羧基吸附金屬作用,我們研究了表面分相結(jié)構(gòu)納米粒子吸附金屬Pd后在催化領(lǐng)域的應(yīng)用,結(jié)果表明該負(fù)載Pd的膠束粒子具有較好的催化活性。2.利用雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑RAFT醇分散聚合誘導(dǎo)原位自組裝一步法制備表面均相分布球狀、蠕蟲狀和囊泡形貌結(jié)構(gòu)的納米粒子。雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑鏈段為聚甲基丙烯酸羥丙酯(PHPMA37)與聚甲基丙烯酸單丁二酸酰氧丙酯(PSPMA37),成核鏈段為PBz MA。研究了成核鏈段的聚合度與體系(單體和鏈轉(zhuǎn)移劑)濃度對自組裝膠束粒子形貌結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,與單大分子鏈轉(zhuǎn)移劑RAFT聚合誘導(dǎo)原位自組裝類似,增大成核鏈段聚合度,PHPMA37/PSPMA37-b-PBz MA自組裝形成膠束形貌依次從球狀、蠕蟲狀和囊泡變化;改變體系濃度,同樣也會改變自組裝膠束粒子形貌,如增大體系濃度,PHPMA37/PSPMA37-b-PBz MA87自組裝粒子形貌從蠕蟲狀到囊泡轉(zhuǎn)變。當(dāng)PHPMA37/PSPMA37-b-PBz MA87原位自組裝形成蠕蟲狀膠束時,形成的膠束體系呈凝膠態(tài),這可能是因為蠕蟲結(jié)構(gòu)之間的纏結(jié)作用,從而形成凝膠。3.以水為溶劑,雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑RAFT聚合誘導(dǎo)原位自組裝制備不同表面結(jié)構(gòu)粒子。雙大分子鏈轉(zhuǎn)移劑鏈段為PGMA31和PBSPMA31,成核鏈段為PHPMA。研究了成核鏈段聚合度對自組裝膠束粒子形貌的影響。結(jié)果表明,同一體系,改變成核鏈段長度原位自組裝形成了不同表面結(jié)構(gòu)的膠束粒子。
[Abstract]:Polymer nanomaterials, which combine the properties of polymer materials, structure diversity and small size effect, have potential applications in the fields of drug release, intelligent surface coating, catalysis and other fields. Functional nanomaterials using two amphiphilic block copolymers to prepare different morphologies have become the field of polymer synthesis. The reversible addition of fracture chain transfer free radical polymerization (RAFT) induced in situ self-assembly overcomes the shortcomings of the traditional solution self-assembly to prepare the particles with small concentration, many steps and time consuming. It has become the current design method to control the preparation of functional polymer nanomaterials with different morphology and structure. This paper uses the RAFT polymerization method to synthesize two parent inlay. Different structural functional nanoparticles were prepared by RAFT polymerization induced by double macromolecular chain transfer agent in situ. The specific content and results are as follows: 1. the surface has been prepared by one step method of in-situ self-assembly using RAFT alcohol dispersion polymerization and emulsion polymerization of double macromolecule chain transfer agent. The phase separation structure and the surface homogeneous structure of spherical nanoparticles. The chain segment of the double macromolecule chain transfer agent is polymethyl methacrylate monoglyceride (PGMA39) and polymethacrylate two butylate (PBSPMA39), containing hydroxyl and carboxyl groups respectively, and the nucleated chain segments are PBz MA (benzyl methacrylate). In methanol, RAFT dispersion polymerization The surface of the spherical micelle formed by the in-situ self assembly has the structure of PGMA39 and PBSPMA39 microphase separation, while the PGMA39 and PBSPMA39 on the surface of the spherical micelle particles formed by the self assembly of RAFT emulsion in water / methanol (V/V=9/1) are evenly distributed. By the characterization of 1H-NMR and Zeta potential, we have explored the formation of this different surface junction. The 2 reasons of the nanoparticles are the kinetic reasons. The physical state of PBSPMA39 dissolved in different solvents is different. Using the carboxyl group to adsorb metal, we have studied the application of the surface divided structure nanoparticles to adsorb metal Pd in the catalytic field. The results show that the micellar particles of the Pd loaded Pd have better catalytic activity.2. use double. Large molecular chain transfer agent RAFT alcohol dispersion polymerization induced in situ self-assembly method to prepare nanoparticles with surface homogeneous distribution of spherical, vermicular and vesicular morphology. The chain segment of the double macromolecule chain transfer agent is PHPMA37 and PSPMA37, and the nucleation chain is PBz MA. The influence of the degree of polymerization of the nucleation chain and the concentration of the system (monomer and chain transfer agent) on the morphology and structure of the self assembled micelle particles was observed. The results showed that, similar to the RAFT polymerization induced by the single large molecular chain transfer agent, the polymerization degree of the nucleated segment increased, and the PHPMA37/PSPMA37-b-PBz MA self-assembled micelle morphology was in turn from spheroid, vermicular and cystic. When the concentration of the system is changed, the morphology of the self assembled micelle particles can also be changed, such as increasing the concentration of the system, PHPMA37/PSPMA37-b-PBz MA87 self assembled particles from the wormlike to the vesicles. When the PHPMA37/PSPMA37-b-PBz MA87 is in situ self-assembled to form the vermicular micelles, the micelles form a gelation state, which may be caused by the worms. The entanglement between the structures is formed to form the gel.3. with water as the solvent and the double macromolecular chain transfer agent RAFT polymerization to induce in situ self-assembly for the preparation of different surface structure particles. The chain segment of the double macromolecule chain transfer agent is PGMA31 and PBSPMA31, and the nucleation chain segment is PHPMA.. The effect of the nucleation chain cohesion on the morphology of the self assembled micelle particles is investigated. It is shown that in the same system, the micelle particles with different surface structures are formed by changing the length of nucleation segments in situ.
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O631.5

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本文編號：1921831