本文選題：納米模擬酶 + 金屬有機(jī)框架化合物　； 參考：《西南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：生物酶具有高催化活性和特異性,但由于提取困難、純化復(fù)雜、穩(wěn)定性差、需要溫和的反應(yīng)條件等缺點(diǎn),導(dǎo)致其應(yīng)用受到限制。納米材料因具備獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),與生物酶的尺寸、形狀、催化活性等具有相似性而被廣泛研究。近年來(lái)對(duì)碳納米材料、金屬納米粒子和金屬氧化物納米粒子等納米模擬酶的研究越來(lái)越多。金屬有機(jī)框架化合物(MOFs)和層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)都具有金屬離子可調(diào),配合物或陰離子可改變的性質(zhì)。此外,未配位飽和的金屬離子是催化反應(yīng)的活性中心,而Fe(Ⅲ)的催化活性是金屬離子中較為突出的。因此,本文對(duì)近年來(lái)納米材料模擬酶和提高納米材料催化活性的方法進(jìn)行了總結(jié);對(duì)含鐵的MOFs和LDHs的模擬酶活性進(jìn)行了研究,并以化學(xué)發(fā)光法和比色法兩種手段建立了快速靈敏地檢測(cè)H_2O_2和葡萄糖濃度的分析方法。首先,本文利用含鐵的金屬有機(jī)框架化合物(MOFs),即MIL-53(Fe)大幅度增強(qiáng)了luminol-H_2O_2體系在堿性反應(yīng)條件下的化學(xué)發(fā)光,其強(qiáng)度是luminol-H_2O_2體系的20倍。XRD證明MIL-53(Fe)反應(yīng)前后的XRD形態(tài)沒有發(fā)生變化。通過(guò)對(duì)該化學(xué)發(fā)光增強(qiáng)體系的發(fā)光強(qiáng)度,熒光波譜和活性氧自由基的捕獲實(shí)驗(yàn)等的分析,結(jié)果表明MIL-53(Fe)在MIL-53(Fe)-luminol-H_2O_2體系中扮演催化劑的角色且具有較好的穩(wěn)定性,化學(xué)發(fā)光增強(qiáng)的原因可能是體系中生成了大量的O_2?-和?OH等活性自由基。結(jié)合葡萄糖氧化酶催化氧化葡萄糖產(chǎn)生H_2O_2的反應(yīng),我們建立了一種靈敏的、高選擇性的檢測(cè)葡萄糖的方法。化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度的對(duì)數(shù)值和葡萄糖濃度的對(duì)數(shù)值之間存在良好的線性關(guān)系,線性范圍為0.1-10μM,檢出限為0.05μM。該方法在檢測(cè)血清中葡萄糖濃度時(shí)得到了令人滿意的結(jié)果。其次,本文還發(fā)現(xiàn)花球狀CoFe LDH對(duì)luminol-H_2O_2體系和luminol體系的化學(xué)發(fā)光都有很強(qiáng)的促進(jìn)作用,化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度分別增強(qiáng)了180倍和14倍。機(jī)理研究表明,luminol-H_2O_2-CoFe LDH體系生成了大量的?OH和O_2?-;luminol-Co Fe LDH體系中只生成了大量的O_2?-�；钚匝踔虚g體自由基與luminol反應(yīng),促進(jìn)了化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度的增強(qiáng)�；贑oFe-LDH對(duì)luminol-H_2O_2體系化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度的增強(qiáng)效應(yīng),本文建立了一種快速簡(jiǎn)單靈敏的測(cè)定H_2O_2和葡萄糖濃度的方法。對(duì)H_2O_2的線性范圍為0.01-3μM,檢出限為5 nM;對(duì)葡萄糖的線性范圍為0.07-3μM,檢出限為50 nM。我們還利用抗壞血酸清除O_2?-抑制luminol-Co Fe LDH體系化學(xué)發(fā)光的原理,建立了快速測(cè)定抗壞血酸的化學(xué)發(fā)光分析方法。最后,我們考慮到納米材料的形貌會(huì)對(duì)其催化活性產(chǎn)生影響。因此,本文還制備了納米片、納米卷和納米花三種不同形貌的NiFe LDH,并對(duì)它們的過(guò)氧化物模擬酶活性進(jìn)行了研究。經(jīng)SEM、XRD、紅外光譜和熱重分析等表征手段證明三種不同形貌的NiFe LDH被成功制備。相比于NiFe LDH納米片和納米卷,檸檬酸鈉插入的花球狀t-NiFe-LDH-SC(0.4)具有更高的過(guò)氧化物模擬酶活性;同時(shí)花球狀的t-NiFe-LDH-SC(0.4)具有對(duì)H_2O_2最高的親和力和對(duì)3.3′,5.5′-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)有最大的反應(yīng)速率。與已有的納米材料模擬酶相比,t-NiFe-LDH-SC(0.4)也表現(xiàn)出對(duì)H_2O_2非常高的親和力。檸檬酸鈉的插入為催化反應(yīng)提供了更多的結(jié)合位點(diǎn)和催化位點(diǎn)。t-NiFe-LDH-SC(0.4)催化TMB-H_2O_2的顯色反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)符合米氏動(dòng)力學(xué),反應(yīng)機(jī)理遵循乒乓機(jī)理�；诨ㄇ驙顃-Ni Fe-LDH-SC(0.4)的過(guò)氧化物模擬酶活性,本文建立了一種簡(jiǎn)單,快速檢測(cè)過(guò)氧化氫和葡萄糖濃度的方法。
[Abstract]:Biological enzymes have high catalytic activity and specificity, but because of the difficulties in extraction, complex purification, poor stability and the need for mild reaction conditions, their applications are restricted. Nano materials have been widely studied because of their unique physical and chemical properties, similar to the size, shape, and catalytic activity of biological enzymes. Nanomaterials, metal nanoparticles and metal oxide nanoparticles have been studied more and more. Both metal organic frame compounds (MOFs) and layered double metal hydroxide (LDHs) have the properties of adjustable metal ions, complexes or anions. In addition, the activity of unmatched saturated metal ions is the activity of catalytic reaction. The catalytic activity of Fe (III) is more prominent in metal ions. Therefore, in this paper, the methods of simulating enzymes and improving the catalytic activity of nanomaterials in recent years were summarized. The activity of simulated enzyme in MOFs and LDHs containing iron was studied. The rapid and sensitive detection was established by two means of chemical hair light and colorimetric method. The analysis method for measuring H_2O_2 and glucose concentration. First, in this paper, the chemiluminescence of the luminol-H_2O_2 system under the alkaline reaction condition was greatly enhanced by the metal organic frame compound (MOFs) containing iron, that is, MIL-53 (Fe). The strength of the luminol-H_2O_2 system was 20 times of the luminol-H_2O_2 system, and the XRD morphology before and after the MIL-53 (Fe) reaction did not change. The results show that MIL-53 (Fe) plays the role of catalyst in MIL-53 (Fe) -luminol-H_2O_2 system and has good stability by the analysis of the luminescence intensity of the chemiluminescence enhancement system, the fluorescence spectrum and the capture experiment of reactive oxygen free radicals. The reason for the enhancement of chemiluminescence may be the formation of a large number of O_2? - and OH in the system. In conjunction with glucose oxidase catalyzed oxidation of glucose to produce H_2O_2, we have established a sensitive, highly selective method for the detection of glucose. There is a good linear relationship between the value of the chemiluminescence intensity and the value of glucose concentration, the linear range is 0.1-10 M, the detection limit is 0.05 u M.. The method obtained satisfactory results in detecting the glucose concentration in serum. Secondly, this paper also found that the flower spherical CoFe LDH has a strong effect on the chemiluminescence of the luminol-H_2O_2 system and the luminol system, and the chemiluminescence intensity is increased by 180 times and 14 times respectively. The mechanism research shows that the luminol-H_2O_2-CoFe LDH system has been formed. A large number of OH and O_2? - luminol-Co Fe LDH systems have produced only a large number of O_2? - the free radicals of reactive oxygen intermediates and luminol reacted to promote the enhancement of chemiluminescence intensity. Based on the enhancement effect of CoFe-LDH on the chemiluminescence intensity of luminol-H_2O_2 system, a rapid and simple and sensitive determination of H_2O_2 and glucose concentration was established. The linear range of H_2O_2 is 0.01-3 mu M, the detection limit is 5 nM, the linear range of glucose is 0.07-3 mu M, the detection limit is 50 nM., and we also use ascorbic acid to clear O_2? - the principle of inhibiting luminol-Co Fe LDH system chemiluminescence, and establish a chemiluminescence analysis method for rapid determination of ascorbic acid. Finally, we consider nano The morphology of rice materials will affect its catalytic activity. Therefore, the NiFe LDH of three different morphologies of nanoscale, nanoscale and nanoscale were prepared and their peroxidase activity was studied. The three different morphologies of NiFe LDH were successfully prepared by means of SEM, XRD, infrared spectroscopy and thermogravimetric analysis. Compared to NiFe LDH nanoscale and nanoscale, the flower ball like t-NiFe-LDH-SC (0.4) inserted by sodium citrate has higher activity of peroxidase analog enzyme; at the same time, the spherical t-NiFe-LDH-SC (0.4) has the highest affinity for H_2O_2 and the maximum reaction rate for 3.3 ', 5.5' - four methylbiphenyl amine (TMB). Compared with the enzyme, t-NiFe-LDH-SC (0.4) also showed a very high affinity for H_2O_2. The insertion of sodium citrate provided a more binding site and a catalytic site.T-NiFe-LDH-SC (0.4) to catalyze the chromogenic reaction of TMB-H_2O_2, which conforms to the Micheli dynamics, and the reaction mechanism follows the table table mechanism. Based on the flower like t-Ni Fe-LDH-SC (0.) 4) the activity of peroxide mimetic enzyme. A simple and rapid method for the determination of hydrogen peroxide and glucose concentration was established.
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O657.3;O629.8

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本文編號(hào)：1899364