本文選題：金屬-有機(jī)框架化合物 + 前軀體��； 參考：《新疆大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：金屬-有機(jī)框架化合物(MOFs)是一類由金屬離子或金屬簇通過(guò)有機(jī)配體三維方向有序無(wú)限連接,構(gòu)筑出的一類多孔、大比表面積的配位聚合物。MOFs材料具有大比表面積和高孔隙率、規(guī)則的孔道以及結(jié)構(gòu)和性質(zhì)可調(diào)等特點(diǎn),可將其應(yīng)用于催化、氣體存儲(chǔ)、選擇性分離、藥物輸送等領(lǐng)域。基于MOFs本身大的比表面積、豐富的碳源和金屬源,將其用作前驅(qū)體,來(lái)合成具有納米尺寸的多孔碳或金屬化合物。本論文主要圍繞以三種不同MOFs為前驅(qū)體或模板來(lái)合成具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)的納米新型催化劑材料,并根據(jù)相應(yīng)復(fù)合物獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),探索其在硝基化合物的還原等非均相催化領(lǐng)域的應(yīng)用。具體工作如下:1.合成一種高效穩(wěn)定且價(jià)格低廉的催化劑用于水體污染物對(duì)硝基苯酚(4-NP)的還原反應(yīng)一直是科學(xué)家所關(guān)心的問(wèn)題,而利用金屬-有機(jī)骨架化合物作為前軀體或模板也是最近的研究熱點(diǎn)。本章利用簡(jiǎn)單的自組裝策略,通過(guò)氬氣氛圍下管式爐煅燒雙金屬-有機(jī)骨架材料Zn0.3Co2.7-ZIF前軀體來(lái)合成一種多孔的菱形十二面體催化劑Zn0.3Co2.7NC。當(dāng)將此催化劑用于對(duì)硝基苯酚的還原反應(yīng)時(shí),僅5 min即可完成,且轉(zhuǎn)化率幾乎為100%,其反應(yīng)速率常數(shù)為0.683 min-1,表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。另外,將其用于其他芳硝基化合物的還原反應(yīng),仍表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。將其反應(yīng)速率常數(shù)與文獻(xiàn)結(jié)果對(duì)比,均優(yōu)于已有文獻(xiàn)值。2.金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料,作為一種含無(wú)機(jī)和有機(jī)成分和具有擴(kuò)展結(jié)構(gòu)的配位鍵的雜化材料的結(jié)晶,已成為在凝聚態(tài)物質(zhì)的研究中非常有吸引力的熱點(diǎn)。如果起始原料、金屬離子、短配體,Co配體,模板等,都是經(jīng)過(guò)精心選擇和正確組裝入固體狀態(tài),那么磁耦合的組織和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)便可進(jìn)一步被調(diào)整或控制合成。本章合成了一種鈣鈦礦型的催化劑前軀體[NH(CH3)][Co2+(COOH)],它由硝酸鈷與甲酸、二甲胺在乙醇作溶劑下,靜置陳化得到。在進(jìn)一步的氬氣氛圍下熱裂解,得到碳包覆的金屬單質(zhì)鈷的骨架材料Co@NC作為催化劑,用于對(duì)硝基苯酚的還原反應(yīng),約16 min反應(yīng)完成,且轉(zhuǎn)化率幾乎為100%,表現(xiàn)出較好的催化性能。在經(jīng)過(guò)連續(xù)三次測(cè)試后,其表現(xiàn)出一定的可循環(huán)使用性能。3.FeCo納米顆粒作為一個(gè)重要的磁性金屬合金已被廣泛利用,然而易氧化且有潛在的毒性,使其應(yīng)用受到了很大的限制。因此,找到一種材料將FeCo納米顆粒封裝進(jìn)去又不影響其本身性質(zhì),成為科學(xué)工作者一直探索的目標(biāo)。本章合成了一種普魯士藍(lán)型的催化劑前軀體Co3[Fe(CN)6]2,在進(jìn)一步的氬氣氛圍下熱裂解,得到金屬單質(zhì)鈷鐵負(fù)載在氮摻雜碳的骨架材料CoFe@NC,以此作為催化劑用于對(duì)硝基苯酚(4-NP)的還原,約7 min反應(yīng)完全,且轉(zhuǎn)化率幾乎為100%,表現(xiàn)出較好的催化性能。由于其具有較高的催化活性,有望在更廣闊的催化領(lǐng)域得到應(yīng)用。
[Abstract]:Metal-organic framework compound (MOFs) is a kind of coordination polymer. MOFs with large specific surface area and large specific surface area, which is composed of metal ions or metal clusters, which are connected by organic ligands in three dimensional direction, have large specific surface area and high porosity. Due to its regular pore and adjustable structure and properties, it can be used in the fields of catalysis, gas storage, selective separation and drug delivery. Based on the large specific surface area, abundant carbon and metal sources of MOFs, it is used as a precursor to synthesize porous carbon or metal compounds with nanometer size. In this thesis, three kinds of MOFs were used as precursors or templates to synthesize novel nano-catalyst materials with unique structure, and according to the unique structural characteristics of the corresponding complexes, Its applications in heterogeneous catalysis such as the reduction of nitro compounds were explored. The work is as follows: 1. The synthesis of a highly stable and inexpensive catalyst for the reduction of water pollutant p-nitrophenol 4-NPs has been a matter of concern to scientists. The use of metal-organic skeleton compounds as precursors or templates is also a hot topic. In this chapter, a porous diamond dodecahedral catalyst Zn0.3Co2.7NCwas synthesized by calcining bimetallic / organic skeleton Zn0.3Co2.7-ZIF precursor in argon atmosphere using a simple self-assembly strategy. When the catalyst was used in the reduction of p-nitrophenol, it was only 5 min, the conversion was almost 100kum, and the reaction rate constant was 0.683 min-1, which showed excellent catalytic performance. In addition, it still shows excellent catalytic performance when it is used in the reduction reaction of other aromatic nitro compounds. Compared with the results of literature, the reaction rate constant is better than the value of existing literature. 2. As a kind of hybrid material with inorganic and organic composition and extended structure, MOFs has become an attractive research hotspot in the field of condensed matter. If the starting materials, metal ions, short ligand Co ligands and templates are carefully selected and correctly assembled into the solid state, the structure and topology of magnetic coupling can be further adjusted or controlled. In this chapter, a perovskite-type catalyst [NH _ (NH _ (3) H _ (3)] [Co2 _ (COOH)] was synthesized, which was obtained by the static aging of cobalt nitrate with formic acid and dimethylamine in ethanol solvent. Under the condition of further pyrolysis in argon atmosphere, carbon coated metallic cobalt skeleton material Co@NC was obtained as catalyst for the reduction of p-nitrophenol. The reaction was completed at about 16 min, and the conversion rate was almost 100%, which showed good catalytic performance. After three successive tests, FeCo nanoparticles have been widely used as an important magnetic metal alloy. However, their applications are limited because of their oxidation and potential toxicity. Therefore, finding a material to encapsulate FeCo nanoparticles without affecting their own properties has been the goal of scientific researchers. In this chapter, a Prussian blue catalyst, Co3 [Fe(CN)6] 2, was synthesized and pyrolyzed in argon atmosphere to obtain the nitrogen-doped carbon skeleton material CoFeR NC, which was used as a catalyst for the reduction of p-nitrophenol 4-NPs. About 7 min reaction was complete and the conversion was almost 100%, which showed good catalytic performance. Because of its high catalytic activity, it is expected to be widely used in the field of catalysis.
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1893393