本文關(guān)鍵詞：基于多羧基金屬有機骨架材料的合成、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《華東師范大學(xué)》 2012年

基于多羧基金屬有機骨架材料的合成、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)研究

蘇蕾  

【摘要】：金屬有機骨架材料(MOFs)是由金屬離子或者簇通過有機配體橋聯(lián)構(gòu)筑形成的。從20世紀90年代中期至今,MOFs經(jīng)歷了一個飛速發(fā)展的階段,在這期間,大量結(jié)構(gòu)新穎的MOFs被合成出來,并且他們的應(yīng)用也在不斷的被拓展。在氣體分離、存儲、催化、光學(xué)以及磁學(xué)等方面,都有著很好的應(yīng)用前景。與傳統(tǒng)的多孔材料,比如活性炭、分子篩相比,MOFs最大的優(yōu)勢除了其具有多樣的骨架結(jié)構(gòu),較大的比表面積和較小的密度以外還在于它骨架結(jié)構(gòu)的可設(shè)計與可調(diào)控性。 本論文設(shè)計合成了一個含�；揎椢稽c的四羧基配體,通過與過渡金屬離子自組裝,構(gòu)筑了一系列三維骨架結(jié)構(gòu),并對所得化合物進行了單晶結(jié)構(gòu)測定、紅外光譜表征、熱穩(wěn)定性分析,對部分晶體進行了吸附及催化的研究。研究工作主要分為以下幾個部分： 1.配體5-(3,5-二羧基苯甲酰胺基)間苯二甲酸(H4DBPC)的設(shè)計合成與表征：以均苯三甲酸和5-氨基間苯二甲酸為原料,通過簡單的有機合成法合成了配體5-(3,5-二羧基苯甲酰胺基)間苯二甲酸(H4DBPC),并對其做了紅外光譜、氫核磁共振光譜等基本表征。 2.具有大孔道的三維金屬有機骨架材料的構(gòu)筑：以H4DBPC為橋連配體,分別與過渡金屬離子Cd(Ⅱ)、Co(Ⅱ)通過溶劑熱法合成了四個配位聚合物：Co2(DBPC)(DMA)4(1)、Co2(Py)2(DBPC)(DMA)2(2)、Cd2(DBPC)(DMA)3(3)和Co2(DBPC)(DMA)3(4)。配合物1是由雙核Co(Ⅱ)單元與橋聯(lián)配體形成的三維孔道結(jié)構(gòu)。配合物2是在配合物1的基礎(chǔ)上通過改變配位溶劑分子得到的另一個骨架結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定的三維骨架結(jié)構(gòu)。配合物3是由雙核的Cd(Ⅱ)單元與配體通過不同的配位方式構(gòu)筑的三維骨架結(jié)構(gòu)。配合物4是由雙核Co(Ⅱ)單元與配體在DMF與H20為溶劑的條件下得到的一個三維骨架結(jié)構(gòu)。對配合物2進行了氣體吸附的測試與催化性能的嘗試。 3.pH值調(diào)控的金屬有機骨架材料的構(gòu)筑：通過調(diào)節(jié)體系的pH值合成了的三個配合物[Zn(DBPC)]·2H3O+-H2O(5)、[Cd(DBPC)]·2H3O+-2H2O (6)和[Zn2(DBPC)2]·Cl·5H3O+(7)。在配合物5中,單核的Zn(Ⅱ)與橋連配體構(gòu)筑形成一個二重穿插的三維骨架結(jié)構(gòu)。6和5為異質(zhì)同構(gòu)。7是由五配位的單核鋅Zn(Ⅱ)與配體形成的二重穿插三維骨架結(jié)構(gòu)。由這三個配合物我們可以看出,在酸性條件下,配體不易脫質(zhì)子,從而導(dǎo)致羧酸配位點減少,由此產(chǎn)生的單核金屬離子氧簇使骨架容易穿插,降低了骨架的孔隙率 4.輔助配體參與合成的金屬有機骨架材料的構(gòu)筑：通過嘗試在原有體系中加入對苯二甲酸(H2BDC)、均苯三甲酸(H3BTC)等輔助配體,試圖得到拓撲結(jié)構(gòu)更加多樣的骨架結(jié)構(gòu),但最終僅得到二個H4DBPC未參與配位的配位聚合物：Cd3(BTC)2(H2O)9·2H2O(8)(?)(?)Gd2(BDC)3(DMF)2(H2O)2(9)。 5.基于超四面體簇的金屬有機骨架材料的構(gòu)筑：構(gòu)筑了兩個硫化物的超四面體簇：[Ga10S16(C6H7N)4]·2H30+·2C6H7N (10)和[(Ga10S16)2(C6H7N)6(N2C12H10)]·4C6H8N (11)。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O621.1
【目錄】：

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