本文選題：Co_2Ni_2S_4@MIL-101復合催化劑 + 晶面結構��； 參考：《蘭州大學》2017年碩士論文

【摘要】：本論文分別研究了負載于MIL-101和三維石墨烯上的復合硫化物和Rh量子點催化劑在光催化制氫的性能,詳細探討了催化劑晶面結構和載體的拓撲結構變化對催化活性的影響,取得了以下創(chuàng)新性成果:1.低氫吸附能Co_2Ni_2S_4@MIL-101復合催化劑可見光催化制氫性能研究通過DFT和FMOT計算模擬,得到了氫在Co_2Ni_2S_4催化劑上不同晶面的吸附能,其中(200)晶面吸附能最低。而后通過制備化學的研究,得到了負載在MIL-101上具有不同晶面的Co_2Ni_2S_4@MIL-101復合催化劑。經過詳細的催化制氫性能研究,證實了具有(200)晶面的催化劑具有最低的析氫過電位。這個催化劑同時也表出最好的催化活性。結合表征實驗結果,發(fā)現(xiàn)錨定在MIL-101框架上的Co_2Ni_2S_4納米粒子具有最有利于催化反應的表面原子結構,這種結構有利于光生電子的快速轉移。在可見光條件下,具有(200)晶面的Co_2Ni_2S_4@MIL-101催化劑產氫速率為882.7μmol/120 min,對應的表觀量子效率為48.9%(430 nm),該催化劑同時還具有最大的光電流、最低的析氫過電位(-0.33V)和最長的熒光壽命(1.49 ns)。2.擔載于三維石墨烯上Rh量子點催化劑可見光催化制氫研究利用二維石墨烯易彎曲的特性制備了具有拓撲結構的三維石墨烯,并將Rh量子點負載于其上制備了三維石墨烯Rh量子點光催化劑,并用于光催化制氫反應研究。由于三維石墨烯具有特殊的拓撲結構,消除了電子在石墨烯層中傳遞的各向異性,促進了電子進行層間傳遞,改變了光生電子傳遞路徑,催化劑展現(xiàn)出較高的產氫活性和高的穩(wěn)定性。120 min產氫量為794.2μmol,表觀量子效率為12.6%(520 nm)。催化劑也具有更大的光電流、更低的過電位(-0.35 V)和更長的熒光壽命(1.37 ns)。
[Abstract]:In this paper, the photocatalytic properties of composite sulfides and Rh quantum dots supported on MIL-101 and 3D graphene were studied respectively, and the effects of the crystal surface structure and the topological structure of the support on the catalytic activity were discussed in detail. The following innovative results have been achieved: 1. Study on hydrogen production of Co_2Ni_2S_4@MIL-101 complex Catalyst with low hydrogen adsorption Energy the adsorption energy of hydrogen on different crystal planes on Co_2Ni_2S_4 catalyst was simulated by DFT and FMOT, and the adsorption energy on crystal plane was the lowest. Then, through the study of preparation chemistry, the Co_2Ni_2S_4@MIL-101 composite catalysts with different crystal planes on MIL-101 were obtained. It is proved that the catalyst with crystal surface has the lowest hydrogen evolution overpotential after detailed study on the catalytic properties of hydrogen production. The catalyst also shows the best catalytic activity. Combined with the experimental results, it is found that the Co_2Ni_2S_4 nanoparticles anchored on the MIL-101 framework have the most favorable surface atomic structure for the catalytic reaction, which is conducive to the rapid transfer of photogenerated electrons. Under visible light, the hydrogen production rate of Co_2Ni_2S_4@MIL-101 catalyst with crystal plane is 882.7 渭 mol/120 / min, and the apparent quantum efficiency is 48.9 nm / min. The catalyst also has the largest photocurrent, the lowest hydrogen evolution overpotential (-0.33V) and the longest fluorescence lifetime (1.49ns 路2). Preparation of hydrogen by visible Light catalyzed by Rh Quantum Dots supported on Three-Dimensional Graphite; Three-dimensional graphene with topological structure was prepared by using the bending property of two-dimensional graphene. Three dimensional graphene Rh quantum dot photocatalysts were prepared by loading Rh quantum dots on Rh QDs and used in the photocatalytic reaction of hydrogen production. Because three-dimensional graphene has a special topological structure, it eliminates the anisotropy of electron transfer in graphene layer, promotes electron transfer between layers, and changes the photoelectron transfer path. The catalyst showed high hydrogen production activity and high stability. The hydrogen yield of the catalyst was 794.2 渭 mol and the apparent quantum efficiency was 12.6 nm. The catalyst also has higher photocurrent, lower overpotential (-0.35V) and longer fluorescence lifetime (1.37nsg).
【學位授予單位】：蘭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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本文編號：1823744