本文選題：氧化還原沉淀法 + Co摻雜�。� 參考：《河北師范大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：苯系污染物(如苯、甲苯及二甲苯等)屬于揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs,Volatile Organic Compounds)是空氣中的主要污染物之一,其主要來(lái)源于化工原料的生產(chǎn)、汽車尾氣的排放及家庭裝修等,嚴(yán)重危害生態(tài)環(huán)境及人類的健康。催化燃燒法是治理VOCs的最佳方法之一,制備出高效的催化劑成為治理VOCs的關(guān)鍵。本論文以鄰二甲苯為目標(biāo)污染物,研制出一系列經(jīng)過(guò)改進(jìn)過(guò)后的低溫高活性催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:(1)利用乙酸鈷、乙酸錳和高錳酸鉀溶液發(fā)生反應(yīng),采用氧化還原沉淀法,制備出0.06Co-OMS-2-400(II型氧化錳八面體分子篩),簡(jiǎn)稱XCo-OMS-2-Y-Z,其中X代表Co/Mn摩爾比,Y代表Co(CH3COO)_2溶液濃度,Z代表焙燒溫度。并與浸漬法制備的0.06Co/OMS-2-400及空白樣品OMS-2-400一一進(jìn)行對(duì)比。催化鄰二甲苯活性測(cè)試結(jié)果顯示,0.06Co-OMS-2-400的T100(CO2的產(chǎn)率為100%時(shí)催化燃燒溫度)為200℃,與浸漬法制備的催化劑0.06Co/OMS-2-400及空白樣品OMS-2-400的T100相比分別降低了20℃和10℃;0.06Co-OMS-2-400的T20為130℃,比0.06Co/OMS-2-400及OMS-2-400的T20分別降低了45℃和36℃�？梢�(jiàn)氧化還原沉淀法摻雜鈷有利于同時(shí)提高催化劑的高溫及低溫催化活性。XRD結(jié)構(gòu)表征顯示,兩種制備方法制得的催化劑中Mn均以Mn O2形態(tài)存在,Co以Co3O4形態(tài)存在,但浸漬法制備的催化劑有Co3O4的特征吸收峰而氧化還原法制備的催化劑沒(méi)有,經(jīng)EDX測(cè)試,可知氧化還原沉淀法制得的催化劑是含有鈷元素的,說(shuō)明氧化還原沉淀法可能將鈷物種分散在OMS-2晶格間隙中。BET測(cè)試表明0.06Co-OMS-2-400比表面積可達(dá)到129.452m~2/g,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于0.06Co/OMS-2-400(49.196m~2/g)和OMS-2(60.447m~2/g)的比表面積。SEM結(jié)果顯示,0.06Co-OMS-2-400的形貌為規(guī)則的四方體顆粒,0.06Co/OMS-2-400的形貌為納米顆粒堆積成的塊狀,OMS-2的形貌為大小不一的塊狀顆粒。H2-TPR測(cè)試表明,0.06Co-OMS-2-400的還原峰位置的溫度最低可達(dá)到288℃,比OMS-2-400減低了38℃,0.06Co/OMS-2-400的低49℃。述結(jié)果表明,氧化還原沉淀法得到的鈷摻雜OMS-2催化劑其催化活性提高可能是鈷進(jìn)入到OMS-2的晶格中,增大了Mn-O鍵間的距離使其比表面積最大而且0.06Co-OMS-2-400中的鈷離子存在促進(jìn)了Mn3+/Mn4+間的交換,有利于將鄰二甲苯完全催化氧化成CO2和H2O。在催化氧化鄰二甲苯的活性測(cè)試中0.06Co-OMS-2-0.7-400的T100為200℃,T20為130℃,催化活性最佳。(2)為了對(duì)氧化還原沉淀制備方法做進(jìn)一步的研究,將鈷錳摩爾比、乙酸鈷溶液的濃度和焙燒溫度進(jìn)行改變,結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)鈷錳摩爾比為0.06時(shí)、乙酸鈷溶液的濃度為0.7mol/L、焙燒溫度為400℃時(shí),將鈷物種高度分散到OMS-2的晶格中,能有效的活化晶格氧,明顯提高催化劑的催化活性。在200℃時(shí)就能將鄰二甲苯完全催化氧化。(3)當(dāng)分別改變錳鹽和鈷鹽的酸根(CH_3COO~-、NO_3~-、SO_4~(2-))時(shí),XRD結(jié)果顯示改變酸根后與未改變之前的晶型均為OMS-2。BET測(cè)試結(jié)果顯示,當(dāng)酸根為CH_3COO~-時(shí),比表面積為129.452m~2/g;酸根為SO_4~(2-)時(shí),比表面積為58.608m~2/g;酸根為NO_3~-時(shí),比表面積為46.757m~2/g;XRD測(cè)試結(jié)果表明只有酸根為CH_3COO~-時(shí),晶型明顯且沒(méi)有Co3O4的衍射峰;SEM結(jié)果顯示反應(yīng)物的酸根為乙酸根時(shí)制備的催化劑形為均勻分布的四方體顆粒。H2-TPR結(jié)果表明,乙酸鹽制備的鈷錳復(fù)合催化劑0.06Co-OMS-2-0.7-400的還原峰所在的溫度最低。上述結(jié)果表明對(duì)于不同酸根的鹽制備出的鈷錳復(fù)合催化劑中,乙酸鹽制備催化劑對(duì)催化活性的提高幅度最大。在200℃時(shí)就能將鄰二甲苯完全催化氧化。
[Abstract]:Benzene, toluene and xylene, such as benzene, toluene and xylene, belong to one of the main pollutants in the air (VOCs, Volatile Organic Compounds), which are mainly derived from the production of chemical raw materials, emission of automobile exhaust and family decoration, which seriously harm the ecological environment and human health. The catalytic combustion method is the treatment of VOCs. One of the best methods is to prepare an efficient catalyst for the treatment of VOCs. In this paper, a series of modified low temperature and highly active catalysts have been developed with o-xylene as the target pollutant. The results are as follows: (1) the reaction of cobalt acetate, manganese acetate and Potassium Permanganate solution, and the oxidation reduction precipitation method, 0. are prepared. 06Co-OMS-2-400 (II type manganese oxide eight surface molecular sieve), referred to as XCo-OMS-2-Y-Z, which represents the Co/Mn mole ratio, Y represents the _2 solution concentration of Co (CH3COO), Z represents the calcination temperature. The catalytic combustion temperature of CO2 was 100% at 200 degrees C, decreased by 20 C and 10 C respectively compared with the T100 of the catalyst prepared by the impregnation method and the T100 of the blank sample OMS-2-400 respectively. The T20 of 0.06Co-OMS-2-400 was 130 degrees C, 45 and 36 centigrade, respectively, compared with T20 of 0.06Co/OMS-2-400 and OMS-2-400. The co doping of cobalt with the oxidation-reduction precipitation method can be seen. The structure characterization of high temperature and low temperature catalytic activity.XRD showed that Mn existed in the form of Mn O2 in the two preparation methods, and Co was in the form of Co3O4, but the catalyst prepared by the impregnation method had the characteristic absorption peak of Co3O4 and the catalyst prepared by the oxidation reduction method was not. It was known that oxidation was also obtained by EDX test. The catalyst obtained by the original precipitation method contains cobalt, indicating that the redox precipitation method may disperse cobalt species in the gap of OMS-2 lattice and.BET test shows that the specific surface area of 0.06Co-OMS-2-400 can reach 129.452m~2/g, which is far greater than the specific surface area.SEM results of 0.06Co/OMS-2-400 (49.196m~2/g) and OMS-2 (60.447m~2/g), 0.06Co-OMS-2-. 400 of the tetrapo particles with regular morphology, the morphology of the 0.06Co/OMS-2-400 is the bulk of the nanoparticles. The.H2-TPR test of the bulk particles of the OMS-2 shows that the temperature of the peak position of the 0.06Co-OMS-2-400 can be lowest to 288, 38 and 49 lower than that of OMS-2-400. The catalytic activity of cobalt doped OMS-2 catalyst obtained by oxidation-reduction precipitation method may be that cobalt enters into the lattice of OMS-2, increases the distance between Mn-O bonds and makes its specific surface area maximum and the cobalt ion in 0.06Co-OMS-2-400 promotes the exchange of Mn3+/Mn4+, which is beneficial to the complete catalytic oxidation of xylene into CO2 and H2O.. In the activity test of catalytic oxidation of o-xylene, the T100 of 0.06Co-OMS-2-0.7-400 was 200 c and T20 was 130 C, and the catalytic activity was the best. (2) in order to further study the preparation method of redox precipitation, the cobalt and manganese molar ratio, cobalt acetate solution concentration and calcination temperature were modified. The results showed that cobalt acetate solution was 0.06 when the molar ratio of cobalt and manganese was 0.06. When the concentration of the liquid is 0.7mol/L and the calcination temperature is 400 C, the cobalt species is highly dispersed in the lattice of OMS-2, and the lattice oxygen can be activated effectively. The catalytic activity of the catalyst is obviously improved. (3) when the acid roots of manganese and cobalt salt (CH_3COO~-, NO_3~-, SO_4~ (2-)) are changed respectively, the result of XRD shows a significant result. The OMS-2.BET test results show that the specific surface area is 129.452m~2/g when acid root is CH_3COO~- and the specific surface area is 58.608m~2/g when acid root is SO_4~ (2-); when acid root is NO_3~-, the specific surface area is 46.757m~2/g; XRD test results show that only when acid root is CH_3COO~-, the crystal shape is obvious and no Co. The diffraction peaks of 3O4 show that the SEM results show that the catalyst of the acid root of the reactant is the uniform distribution of the tetrasquare particle.H2-TPR, and the result shows that the temperature of the reduction peak of the cobalt manganese compound catalyst 0.06Co-OMS-2-0.7-400 is the lowest. The results show that the cobalt manganese compound prepared from the salt of different acid roots is found. In the catalyst, the catalyst prepared by acetic acid has the largest catalytic activity. At 200 degrees C, the catalytic oxidation of o-xylene can be completely catalyzed.

【學(xué)位授予單位】：河北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1816127