本文選題：纖維結(jié)構(gòu) + 介孔材料��； 參考：《東華理工大學》2017年碩士論文

【摘要】：鈾和釷是重要的核燃料,也是潛在的放射性毒物,鈾和釷的吸附和分離對核能可持續(xù)發(fā)展、人體健康以及環(huán)境保護具有十分重要的意義。吸附法因其具有富集因子高、減容比大以及不會乳化等優(yōu)點,在放射性核素的分離領域越來越受到重視。有序介孔硅作為優(yōu)良的吸附劑,其孔徑在2-50 nm之間,具有比表面積高、孔道結(jié)構(gòu)可調(diào)、以及良好的熱穩(wěn)定性等諸多優(yōu)點,廣泛應用在重金屬的吸附方面。但是由于材料表面內(nèi)部的官能團種類少,并且孔道結(jié)構(gòu)小,導致介孔材料吸附不足。本文制備了纖維介孔硅材料(F-SiO_2),通過后嫁接法合成氨基(APS-F-Si O_2)、羧基(COOH-F-SiO_2)、胺肟(AD-F-SiO_2)、磷酸(DPTS-F-SiO_2)等功能化纖維介孔硅材料,擴大介孔材料的孔道結(jié)構(gòu),提高了吸附容量。采用SEM、FT-IR、N2吸附-脫附曲線、熱重分析等方法表征了功能化纖維介孔硅材料的物理化學性質(zhì)。考察了纖維介孔硅材料表面功能化的種類、溶液的pH值、接觸時間、鈾和釷的初始濃度、競爭離子等對功能化纖維介孔硅材料吸附U(VI)和Th(IV)的影響;探討了吸附動力學、等溫線;并研究了對U(VI)選擇吸附性能,主要結(jié)果如下:(1)通過CTAB為模版劑,在環(huán)己烷和異丙醇作為溶劑條件下合成了F-SiO_2。氮氣吸附-脫附分析比表面積大約高達657 m2·g~(-1),孔徑10~(-1)5 nm。掃描電鏡顯示材料為纖維球體。TGA熱重顯示材料擁有良好的熱穩(wěn)定性。當pH=3.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·m L~(-1),[Th]initial=100 mg·L~(-1),吸附容量達到38.7 mg·g~(-1)。F-SiO_2吸附Th(IV)的行為符合準二級動力學模型和Langmuir等溫模型,即吸附主要是受化學作用控制,以單分子層吸附為主。當Zn2+、Co2+、Gd3+、Ni2+、Yb3+、Sr2+、La3+、Sm3+、和Nd3+等離子存在時,F-SiO_2對Th(IV)吸附的選擇性顯著增強。(2)通過嫁接方法合成了COOH-F-Si O_2。氮氣吸附-脫附分析比表面積大約為416m2·g~(-1),孔徑大約11 nm。SEM顯示該材料為纖維球體結(jié)構(gòu),功能化前后材料的形貌沒有明顯變化。熱重測定結(jié)果顯示,該材料擁有良好的熱穩(wěn)定性。當pH=3.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·mL~(-1),[Th]initial=100 mg·L~(-1),吸附容量達到68.4 mg·g~(-1)。COOH-F-SiO_2吸附Th(IV)符合Langmuir(R20.9921)模型,Th(IV)以單分子層吸附為主。此外,該材料具有選擇性吸附Th(IV)的能力,在混合金屬離子體系中,不受其他金屬離子的干擾,依然保持對Th(IV)較高的吸附。(3)通過嫁接方法合成了APS-F-SiO_2。氮氣吸附-脫附分析比表面積高達346 m2/g,孔徑10 nm。掃描電鏡顯示材料為纖維球體結(jié)構(gòu)。熱重顯示材料擁有良好的熱穩(wěn)定性。當pH=5.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·mL~(-1),[U]initial=100 mg·L~(-1),吸附容量達到162.6 mg·g~(-1)。APS-F-SiO_2吸附U(VI)行為符合準二級動力學模型和Langmuir等溫式,即吸附主要是受化學作用控制,以單分子層吸附為主,當Zn2+、Co2+、Gd3+、Ni2+、Yb3+、Sr2+、La3+、Sm3+、和Nd3+等離子存在時,APS-F-SiO_2對U(VI)吸附的選擇性顯著增強。(4)通過嫁接方法合成了AD-F-SiO_2、DPTS-F-Si O_2。氮氣吸附-脫附分析AD-F-SiO_2比表面積大約高達358 m2·g~(-1),孔徑約11 nm;DPTS-F-SiO_2比表面積大約高達442 m2·g~(-1),孔徑約12 nm;掃描電鏡顯示功能化前后材料形貌沒有發(fā)生明顯變化,當pH=5.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·mL~(-1),[U]initial=100 mg·L~(-1),AD-F-SiO_2吸附容量達到107.8 mg·g~(-1);DPTS-F-SiO_2吸附容量達到87.3 mg·g~(-1)。
[Abstract]:The physical and chemical properties of functionalized fibrous mesoporous silica were studied by means of SEM , FT - IR , N2 adsorption - desorption curve and thermal gravimetric analysis . In the presence of Co 2 + , Gd3 + , Ni 2 + , Yb3 + , Sr2 + , La3 + , Sm3 + , and Nd3 + plasma , the selectivity of F - SiO _ 2 to Th ( IV ) adsorption was significantly enhanced . ( 3 ) The adsorption - desorption analysis of APS - F - SiO _ 2 was carried out by grafting method . The specific surface area was up to 346 m2 / g and the pore size was 10 nm . The surface area of APS - F - SiO _ 2 was about 12 nm . The adsorption capacity of the catalyst was about 122.6 mg 路 g ~ ( -1 ) . The adsorption capacity of the catalyst was 10162.6 mg 路 g ~ ( -1 ) . The adsorption capacity of the DPTS - F - SiO _ 2 was 107.8 mg 路 g ~ ( -1 ) . The adsorption capacity of DPTS - F - SiO _ 2 was 87.3 mg 路 g ~ ( -1 ) .

【學位授予單位】：東華理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X771;O647.3

【參考文獻】

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本文編號：1802436