本文選題：氧空位 + 氫化處理　； 參考：《催化學(xué)報(bào)》2017年04期

【摘要】：空位是一種點(diǎn)缺陷,廣泛存在于非化學(xué)計(jì)量比的半導(dǎo)體光催化材料的晶格中.不同于其它研制復(fù)雜結(jié)構(gòu)和組成的新型光催化劑的策略,空位工程設(shè)計(jì)方法可以基于傳統(tǒng)的,由豐量元素組成的光催化劑進(jìn)行表面或體相晶格的空位調(diào)控,以獲得寬譜響應(yīng)的高效光催化材料.該方法具有不引入雜質(zhì)元素、成本低廉、方法簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn),且通過(guò)表面化學(xué)吸附作用可以耦合熱催化和光催化過(guò)程,以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的選擇性光催化反應(yīng).空位的表征技術(shù)包括元素分析,掃描隧道顯微鏡,催化發(fā)光,光致發(fā)光或順磁共振等直接和間接觀測(cè)技術(shù).近期正電子湮沒(méi)譜發(fā)展成為一種研究空位的重要手段.這種方法可以區(qū)分不同位置(如體相和表面)和不同形式(如單一空位或聯(lián)合空位)的空位并確定其相對(duì)濃度,從而用于探索空位影響光催化活性的規(guī)律.氧、氮、硫和鹵素原子空位均屬于陰離子空位.氫化處理法可以在光催化劑晶格中形成高濃度氧空位,并導(dǎo)致納米材料表面層的晶格混亂.處理后光催化劑的光學(xué)吸收拓展到近紅外區(qū),電子給體濃度大大提高,促進(jìn)了電子輸運(yùn)和界面電荷的遷移與分離;然而,可見(jiàn)光區(qū)的吸收對(duì)增強(qiáng)的光催化活性沒(méi)有貢獻(xiàn).氧空位還可以作為活性位點(diǎn)吸附和解離反應(yīng)物,促進(jìn)電子從催化劑到吸附質(zhì)間的轉(zhuǎn)移,甚至直接參與到光催化和光化學(xué)反應(yīng)中.富含氧空位的WO_3可以耦合熱催化和光催化反應(yīng)促進(jìn)CO_2的選擇性還原,或者利用近紅外光活化分子氧并選擇性氧化胺.氮空位是含氮的n型半導(dǎo)體光催化材料的本質(zhì)屬性.石墨氮化碳中的氮空位有助于促進(jìn)電荷分離,同時(shí)可以作為化學(xué)吸附位用于選擇性吸附,活化和還原氮?dú)?因此富含氮空位的光催化劑在還原含氮化合物方面具有應(yīng)用潛力.由于鹵素原子在層狀鹵氧化鉍的層間以較弱的范德華力存在,該類(lèi)化合物容易形成鹵原子空位.通過(guò)熱處理碘氧化鉍可以獲得活性增強(qiáng)的含碘空位化合物.空位的出現(xiàn)導(dǎo)致帶隙變寬和價(jià)帶下移,光生空穴氧化能力提高,從而獲得更好的光催化活性.傳統(tǒng)的n型半導(dǎo)體光催化劑中難以形成陽(yáng)離子空位.理論研究表明,含陽(yáng)離子空位的TiO_2具有一系列優(yōu)點(diǎn),包括電子傳輸性能提高,載流子復(fù)合受到抑制等.并且鈦空位可以作為表面活性位促進(jìn)水的吸附和離解,從而提高光解水效率.含鈦空位的p型TiO_2可以通過(guò)焙燒甘油化的前驅(qū)體制備,鈦空位的出現(xiàn)使得光解水和催化降解有機(jī)物活性均大幅提高.含碳空位的石墨氮化碳不僅表現(xiàn)出增強(qiáng)的光催化活性,同時(shí)能夠提高氧吸附并促進(jìn)兩電子還原氧氣產(chǎn)生H_2O_2的反應(yīng)過(guò)程.鉍空位能夠有效提高鉍基光催化劑BiPO_4和Bi_6S_2O_(15)的活性.二維納米材料的晶面和厚度可以影響表面空位的組成和濃度.BiOCl納米片的表面是以鉍空位為主,而超薄的BiOCl納米片則是以鉍氧聯(lián)合空位為主,從而表現(xiàn)更優(yōu)異的光催化活性.最近研究者在含空位的高性能光催化劑制備以及性能調(diào)控規(guī)律方面取得了長(zhǎng)足進(jìn)展,今后還將繼續(xù)發(fā)展先進(jìn)的表征技術(shù),進(jìn)一步研究空位的調(diào)控和穩(wěn)定化手段,并全面理解空位對(duì)光催化反應(yīng)的影響基本規(guī)律.空位工程將在半導(dǎo)體光催化技術(shù)中發(fā)揮更加重要的作用.
[Abstract]:The present invention has the advantages of no impurity elements , low cost , simple and convenient method and the like , and can be used as active site to adsorb and dissociate the reactants , so as to promote the transfer of electron transport and interfacial charge .

【作者單位】： 上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院;上海交通大學(xué)薄膜與微細(xì)技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21377084) Special Fund for Agro-scientific Research in the Public Interest (201503107)~~
【分類(lèi)號(hào)】：O643.3;O644.1

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本文編號(hào)：1796332