本文選題：多環(huán)芳烴 + 瞬態(tài)吸收光譜��； 參考：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：多環(huán)芳烴類分子由于其優(yōu)秀的電荷輸運(yùn)、熒光性能在場效應(yīng)管、有機(jī)發(fā)光二極管等應(yīng)用中有著巨大的潛力。與之相比,多環(huán)芳烴分子的平面π共軛體系在非線性光學(xué)上卻鮮有系統(tǒng)性的研究。本論文中,我們對基于多環(huán)芳烴分子的一系列材料的超快光學(xué)非線性進(jìn)行研究。依托可調(diào)諧的飛秒光源和皮秒、納秒激光,使用時(shí)間分辨的光譜技術(shù)分析了一系列多環(huán)芳烴類分子結(jié)構(gòu)的光學(xué)非線性機(jī)制。結(jié)合數(shù)值模擬與理論計(jì)算,對分子結(jié)構(gòu)與光學(xué)非線性響應(yīng)之間的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系進(jìn)行了討論。研究工作包括以下幾個(gè)方面:以一種扭轉(zhuǎn)平面多環(huán)芳烴分子中觀測到的長壽命寬帶單重態(tài)吸收為基礎(chǔ),設(shè)計(jì)并合成一組直線型對稱結(jié)構(gòu)、中心使用π電子橋的多環(huán)芳烴分子。在保留寬帶單重態(tài)吸收的前提下大幅增強(qiáng)雙光子吸收,實(shí)現(xiàn)了基于單重態(tài)的雙光子誘導(dǎo)寬帶激發(fā)態(tài)吸收。改善了以往三重態(tài)吸收材料響應(yīng)速度慢的缺點(diǎn),實(shí)現(xiàn)了響應(yīng)飛秒、皮秒、納秒脈沖的超快寬帶反飽和吸收。利用雙光子誘導(dǎo)寬帶單重態(tài)吸收中響應(yīng)時(shí)間快的優(yōu)勢,基于線型對稱結(jié)構(gòu)的多環(huán)芳烴分子,開發(fā)一種在飛秒、皮秒脈沖下具有優(yōu)秀性能的寬帶光限幅材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示該新型材料具有寬帶、高透過、限幅強(qiáng)三大優(yōu)勢,且其中的任一項(xiàng)都超過絕大多數(shù)已知的光限幅材料。作為對比,測試了分支型結(jié)構(gòu)分子的光限幅響應(yīng),通過分子前線軌道計(jì)算分析分支型結(jié)構(gòu)光限幅效應(yīng)弱于直線型結(jié)構(gòu)的原因。在上述工作的基礎(chǔ)上,在分子結(jié)構(gòu)中引入強(qiáng)電荷受體,通過與沒有受體的情況對比,研究分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移過程對直線型對稱結(jié)構(gòu)多環(huán)芳烴中光學(xué)非線性響應(yīng)的影響。通過Z掃描,瞬態(tài)吸收和折射等研究手段,結(jié)合理論計(jì)算討論分子電荷轉(zhuǎn)移過程對非線性吸收與折射的影響。在了解多環(huán)芳烴分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移對光學(xué)非線性響應(yīng)的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)并合成一組不對稱結(jié)構(gòu)的芘類衍生物分子。通過電荷給受體之間的分子結(jié)構(gòu)扭轉(zhuǎn),在減弱非線性吸收的同時(shí)增強(qiáng)非線性折射。多波長的Z掃描實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示該分子在600 nm~1030 nm內(nèi)具有大于1的品質(zhì)因數(shù),證明是一種優(yōu)秀的寬帶非線性折射材料,在全光開關(guān)的應(yīng)用領(lǐng)域有巨大的潛力。通過瞬態(tài)折射手段分析了共振與非共振機(jī)制下分子的非線性折射機(jī)制,為將來材料的進(jìn)一步優(yōu)化提供參考。
[Abstract]:Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) have great potential in applications such as field effect transistors (FET) and organic light emitting diodes (OLEDs) due to their excellent charge transport fluorescence properties. In contrast, the planar 蟺-conjugated systems of polycyclic aromatic molecules are rarely systematically studied in nonlinear optics. In this thesis, we study the ultrafast optical nonlinearity of a series of materials based on polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). Based on tunable femtosecond light source, picosecond laser and nanosecond laser, the optical nonlinear mechanism of a series of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) molecular structures was analyzed by time-resolved spectroscopy. The structure-property relationship between molecular structure and optical nonlinear response is discussed in combination with numerical simulation and theoretical calculation. The research work includes the following aspects: based on the long-lived broadband single state absorption observed in a torsional plane polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), a set of linear symmetric structures with 蟺 electron bridge are designed and synthesized. The two-photon absorption is greatly enhanced while retaining the broadband single state absorption, and the two-photon induced broadband excited state absorption is realized based on the single state. It improves the shortcoming of the slow response speed of the triplet absorbing materials in the past, and realizes the ultra-fast broadband reverse saturation absorption of femtosecond, picosecond and nanosecond pulses. Based on linear symmetric polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), a wide band optical limiting material with excellent performance under femtosecond and picosecond pulses was developed based on the advantage of fast response time in two-photon induced wideband single state absorption. The experimental results show that the new material has three advantages: wide band, high transmission and limiting strength, and any one of them exceeds most known optical limiting materials. As a contrast, the optical limiting response of branched structure molecules is measured. The reason that the optical limiting effect of branched structure is weaker than that of linear structure is analyzed by molecular frontier orbital calculation. On the basis of the above work, the strong charge receptors are introduced into the molecular structure. By comparing with those without the receptors, the influence of intramolecular charge transfer process on the optical nonlinear response in linear symmetric polycyclic aromatic hydrocarbons is studied. The influence of molecular charge transfer process on nonlinear absorption and refraction is discussed by means of Z scan, transient absorption and refraction. Based on the understanding of the optical nonlinear response of intramolecular charge transfer of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), a group of asymmetric pyrene derivatives were designed and synthesized. By torsion of the molecular structure between the receptors, the nonlinear absorption is weakened and the nonlinear refraction is enhanced. The results of multi-wavelength Z-scan experiments show that the molecule has a quality factor of more than 1 at 600 nm~1030 nm. It is proved to be an excellent broadband nonlinear refractive material and has great potential in all optical switching applications. The nonlinear refraction mechanism of molecules under resonant and non-resonant mechanisms is analyzed by transient refraction, which provides a reference for the further optimization of materials in the future.
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O625.15

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本文編號：1788117