本文選題：離子液體聚合物復(fù)合材料 + 電氧化氧化�。� 參考：《北京工業(yè)大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：有機(jī)電化學(xué)合成作為一種“綠色化學(xué)”合成手段受到了越來(lái)越多的關(guān)注。在有機(jī)電化學(xué)合成過(guò)程中,往往要加入大量的支持電解質(zhì)以保證離子電導(dǎo)率和電荷有效移動(dòng),導(dǎo)致反應(yīng)后處理步驟繁多,同時(shí)浪費(fèi)大量資源;因此,對(duì)支持電解質(zhì)的回收利用研究具有很重要的意義,是有機(jī)電化學(xué)合成中的一個(gè)重要研究領(lǐng)域。本實(shí)驗(yàn)組的合作伙伴——UCSB的Little課題組,采用離子液體聚合物與超級(jí)碳黑制備可回收的復(fù)合材料,并將其作為支持電解質(zhì)進(jìn)行研究和測(cè)試。發(fā)現(xiàn)該離子液體聚合物復(fù)合材料作為支持電解質(zhì)時(shí)不僅具有很好的電化學(xué)穩(wěn)定性和很寬的電化學(xué)窗口,而且可以通過(guò)簡(jiǎn)單的方法進(jìn)行回收利用。在此基礎(chǔ)上,本課題進(jìn)行了以下研究:(1)使用可回收離子液體聚合物復(fù)合材料作為支持電解質(zhì)進(jìn)行一系列的電化學(xué)氧化反應(yīng)。首先,在雙室電解池中,進(jìn)行了恒電位條件下查爾酮的環(huán)氧開(kāi)環(huán)/傅-克烷基化反應(yīng),同時(shí),考察可回收離子液體聚合物復(fù)合材料的重復(fù)利用性和回收率;隨后,進(jìn)行了單室電解池恒電位條件下的芐醚的羰基化反應(yīng)研究;最后,進(jìn)行了單室電解池恒電流條件下的苯并VA唑衍生物的氧化胺化反應(yīng)研究。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該離子液體聚合物復(fù)合材料可以廣泛的應(yīng)用于電化學(xué)氧化中,并且在多次回收利用后,依然保持較高的電化學(xué)性能。(2)電化學(xué)原位生成的TBPA陽(yáng)離子自由基誘導(dǎo)富電子芳香族化合物與烯酰胺間的陽(yáng)離子鏈?zhǔn)椒磻?yīng)研究。在此過(guò)程中,首先,考察了一鍋法和預(yù)制備TBPA+。法這兩種不同的反應(yīng)方式、底物比例以及催化劑量對(duì)反應(yīng)的影響,并進(jìn)一步考察了該反應(yīng)的普適性;隨后,在可回收的離子液體聚合物復(fù)合材料作為支持電解質(zhì)的體系中對(duì)該反應(yīng)進(jìn)行考察;最后,結(jié)合循環(huán)伏安法、控制實(shí)驗(yàn)等手段探討并提出了可能的反應(yīng)機(jī)理。
[Abstract]:As a method of green chemistry synthesis, electromechanical synthesis has attracted more and more attention. In the process of electrochemistry synthesis, a large number of supporting electrolytes are often added to ensure the effective movement of ionic conductivity and charge, resulting in numerous steps of post-reaction processing and a large waste of resources; therefore, It is of great significance to study the recycling of supporting electrolytes and is an important research field in electrochemistry synthesis. The Little group of UCSB, a partner of the experimental group, prepared recoverable composite materials with ionic liquid polymer and super carbon black, and used them as supporting electrolytes for research and test. It is found that the ionic liquid polymer composites not only have good electrochemical stability and wide electrochemical window, but also can be recycled by simple methods. On this basis, a series of electrochemical oxidation reactions using recoverable ionic liquid polymer composites as supporting electrolytes were studied as follows: 1. Firstly, the epoxide ring opening / Friede-g alkylation of chalcone was carried out in a two-chamber electrolytic cell, and the reusability and recovery of recoverable ionic liquid polymer composites were investigated. The carbonylation of benzyl ether at constant potential in a single cell electrolytic cell was studied. Finally, the oxidation amination of benzovasazole derivatives at constant current in a single cell electrolytic cell was studied. It is found that the ionic liquid polymer composites can be widely used in electrochemical oxidation and can be reused for many times. TBPA cationic radical induces cationic chain reaction between electron-rich aromatic compounds and alkenamide. In this process, first of all, the one pot method and pre-preparation of TBPA were investigated. The effect of the ratio of substrate and catalyst on the reaction was investigated, and the universality of the reaction was further investigated. The reaction was investigated in the system of recoverable ionic liquid polymer composites as supporting electrolytes. Finally, the possible reaction mechanism was discussed and proposed by means of cyclic voltammetry and control experiments.
【學(xué)位授予單位】：北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O621.25;O646

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本文編號(hào)：1782042