本文選題：電致化學(xué)發(fā)光 + 自增強��； 參考：《西南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器是通過將電致化學(xué)發(fā)光(ECL)分析技術(shù)與免疫傳感技術(shù)相結(jié)合而發(fā)展起來的,具有操作簡單、易于控制、檢測速度快、背景信號低、選擇性好以及靈敏度高等特點,在臨床分析研究領(lǐng)域中呈現(xiàn)出了極大的應(yīng)用潛力。通過向該ECL體系加入共反應(yīng)試劑可以顯著地增強其ECL信號,從而有效地提高傳感器的靈敏度。然而,傳統(tǒng)的基于發(fā)光試劑和共反應(yīng)試劑分子間相互作用的ECL體系存在電子傳遞距離長、能量損失大、穩(wěn)定性不好的缺點,增加了操作難度和測量誤差,使得一些ECL體系的應(yīng)用受到了很大的限制。因此,提高共反應(yīng)試劑的作用效率引起了研究者極大關(guān)注。基于此,本論文選用聯(lián)吡啶釕的衍生物羧基聯(lián)吡啶釕(Ru(dcbpy)32+)合成了多種釕化合物的發(fā)光試劑,由于其含有發(fā)光試劑和共反應(yīng)試劑兩部分,故稱之為自增強釕配合物,這些自增強釕配合物通過分子內(nèi)的催化可以得到高的ECL信號。此外,本文還結(jié)合納米技術(shù)的輔助構(gòu)建了一系列ECL免疫傳感器,實現(xiàn)了對多種疾病相關(guān)蛋白的高靈敏檢測的目的。本論文的研究工作主要分為以下幾部分:1.基于自增強釕配合物功能化的多孔六棱柱氧化鋅納米棒構(gòu)建電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的研究傳統(tǒng)的ECL體系是通過發(fā)光試劑與共反應(yīng)試劑之間的分之間相互作用實現(xiàn)的信號放大。但是,這種分子間的相互作用往往存在電子傳遞距離長、能量損失大的缺點。因此,這項工作將發(fā)光試劑Ru(dcbpy)32+與共反應(yīng)試劑L-賴氨酸(L-Lys)交聯(lián)形成新型釕配合物。該自增強釕配合物通過發(fā)光基團和共反應(yīng)基團分子內(nèi)的相互作用縮短了電子轉(zhuǎn)移路徑、減少了能量損失,極大地提高了發(fā)光效率�；诖藰�(gòu)建的夾心ECL免疫傳感器對CA15-3的檢測顯示出優(yōu)良的性能:線性范圍為0.05 U/m L~120 U/m L,檢測限為0.014 U/m L(S/N=3),相關(guān)系數(shù)為0.9977。此外,該ECL免疫傳感器還具有很好的穩(wěn)定性,優(yōu)良的選擇性和再現(xiàn)性。2.基于聚L-半胱氨酸對自增強釕配合物的信號放大作用構(gòu)建電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的研究為了進一步提高自增強釕配合物的發(fā)光效率,使ECL技術(shù)更好地應(yīng)用于臨床分析。這項工作采用聚L-半胱氨酸(p L-Cys)作為自增強釕配合物的共反應(yīng)試劑,進一步提高了自增強釕配合物的發(fā)光效率。首先將發(fā)光試劑Ru(dcbpy)32+和其共反應(yīng)試劑聚乙酰亞胺(PEI)通過酰胺反應(yīng)合成新型的自增強釕配合物,基于PEI·與Ru(dcbpy)33+之間分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移形成了發(fā)光物質(zhì)(PEI-Ru(II)*),該物質(zhì)可以有效地放大Ru(dcbpy)33+的ECL信號。其次,采用循環(huán)伏安掃描的方法在玻璃碳電極的表面組裝上p L-Cys膜,通過p L-Cys作為該自增強釕配合物的共反應(yīng)試劑促進PEI-Ru(III)反應(yīng)生成激發(fā)態(tài)的PEI-Ru(II)*,從而進一步放大Ru(dcbpy)33+的ECL信號�；诖诵盘柗糯笠蛩�,該ECL免疫傳感器在簡單、快速、穩(wěn)定和選擇性方面表現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢。此外,該ECL免疫傳感器對癌胚抗原檢測的線性范圍為0.10 pg/m L~80 ng/m L,相關(guān)系數(shù)為0.9942,檢測限為0.045 pg/m L(S/N=3)。3.基于葉酸和原位生成的氧對自增強釕配合物的雙重淬滅作用構(gòu)建電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的研究由于某些淬滅試劑不穩(wěn)定、難于標(biāo)記的缺點使得一些ECL體系的應(yīng)用范圍受到了很大的限制。鑒于此,本研究不僅利用酶催化反應(yīng)在電極表面原位產(chǎn)生淬滅試劑很好地解決了這一難題,還利用納米材料作為仿酶克服了生物酶易失活,反應(yīng)條件苛刻的缺點。此外,這個工作還采用全氟磺酸將發(fā)光試劑Ru(dcbpy)33+與共反應(yīng)試劑聚酰胺-胺(PAMAM)樹狀分子交聯(lián)形成的新型自增強釕配合物固定在電極表面,縮短了發(fā)光試劑與電極的距離,大大地提高了自增強釕配合物的發(fā)光效率。首先,實驗中合成的凹型結(jié)構(gòu)的合金Pt Cu3納米粒子(Pt Cu3 alloy NCs)可以用于固載大量的葡萄糖氧化酶-葉酸(GOD-FA)復(fù)合物,FA氧化激發(fā)態(tài)的PAMAM-Ru(II)*生成PAMAM-Ru(III)使ECL信號淬滅。然后,在葡萄糖存在的條件下,葡萄糖氧化酶氧化催化葡萄糖產(chǎn)生過氧化氫(H2O2),而Pt Cu3 alloy NCs作為過氧化氫模擬酶又催化H2O2原位生成氧氣(O2)進一步淬滅ECL信號。最后,基于FA和原位生成的O2雙重淬滅自增強釕配合物的ECL信號的策略構(gòu)建了一個靈敏的ECL免疫傳感器用于心肌肌鈣蛋白I(c Tn I)的檢測。該ECL免疫傳感器對c Tn I的檢測表現(xiàn)出一個寬的檢測線性范圍(0.1pg/m L~0.2 ng/m L)和一個低的檢測限(12 fg/m L,S/N=3)。
[Abstract]:Electrochemiluminescence immune sensor is developed by combining electrochemiluminescence ( ECL ) analysis technology with immune sensing technology . It has the advantages of simple operation , easy control , high detection speed , low background signal , high selectivity and high sensitivity . A novel self - enhancing ruthenium complex with self - enhanced ruthenium complex is prepared by using a novel self - enhanced ruthenium complex , which has a wide linear range ( 0.1pg / ml ~ 0.2 ng / ml ) and a low detection limit ( 12 fg / m L , S / N = 3 ) .

【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O657.3;TP212

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本文編號：1734122