發(fā)布時間：2018-04-09 10:18

  本文選題：MgAl-LDHs　切入點：PtSn活性組分　出處：《東南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：活性金屬Pt是丙烷脫氫多相催化劑主要的催化活性中心,其在載體上的分散狀態(tài)、大小和形態(tài)等都會對催化性能有著重要的影響。近年來,水滑石(LDHs)以其獨特的結(jié)構(gòu)特點被廣泛應(yīng)用到催化領(lǐng)域,最常見的水滑石為鎂鋁水滑石、鋅鋁水滑石等。當(dāng)這些水滑石在被用作催化劑載體時,二價金屬氫氧化物組分可對進入其晶格的高價金屬產(chǎn)生限域效應(yīng),進而限制了高價金屬在焙燒、還原過程中的生長;同時,水滑石層板的晶格誘導(dǎo)作用又能夠促進外源金屬的分散�；谏鲜鰞�(yōu)點,本文以制備分級結(jié)構(gòu)的MgAl-LDHs為出發(fā)點,探究了不同形貌的載體對催化劑表面酸性、催化活性及催化穩(wěn)定性的影響,并取得了一些研究成果,具體內(nèi)容如下:1、通過原位生長技術(shù)成功制備出三種不同形貌的分級結(jié)構(gòu)復(fù)合材料,并經(jīng)過PtSn活性組分浸漬成功獲得了三種不同形貌的PtSn/5MAF、PtSn/15MAF和PtSn/30MAF丙烷脫氫催化劑。利用XRD、TEM、SEM及TP系列等測試方法對催化劑進行了表征,并且以丙烷脫氫反應(yīng)為探針考察了不同催化劑的催化轉(zhuǎn)化率、選擇性及穩(wěn)定性。實驗結(jié)果表明,不同形貌的催化劑表現(xiàn)出不同的催化活性,其中PtSn/15MAF催化劑的催化轉(zhuǎn)化率、選擇性及穩(wěn)定性表現(xiàn)最佳。2、為了進一步考察經(jīng)MgAl-LDHs改性后的介孔Al2O3對催化活性的影響,五種不同修飾程度的催化劑 PtSn/Al2O3、PtSn/OMAL、PtSn/1MAL、PtSn/2.5MAL和PtSn/4MAL已被成功制備。利用XRD、TEM、SEM、XPS及TP系列等表征手段探究了不同催化劑的微觀形貌和催化性能,并以丙烷脫氫反應(yīng)為探針考察了不同催化劑的催化轉(zhuǎn)化率、選擇性及穩(wěn)定性。結(jié)果表明,在介孔Al203表面修飾片狀的MgAl-LDHs后,催化活性得到顯著提高,其中PtSn/2.5MAL催化劑表現(xiàn)出最佳的丙烷脫氫反應(yīng)性能和催化穩(wěn)定性。3、為了提高催化劑催化穩(wěn)定性,Pt-CeO2@HMSiO2/(Al2O3@MgAl-LDHs)催化劑已被制備,并利用TEM、SEM、N2吸附-脫附、FT-IR及EDX等方法對其進行表征。結(jié)果表明,Pt-CeO2@HMSiO2活性組分具有很強的熱穩(wěn)定性,并以丙烷脫氫反應(yīng)為探針驗證了新型Pt-CeO2@HMSiO2/(Al2O3@MgAl-LDHs)催化劑具有優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。
[Abstract]:The active metal Pt is the main catalytic active center of propane dehydrogenation heterogeneous catalyst. The dispersion state, size and form of Pt on the support have important influence on the catalytic performance.In recent years, the hydrotalcite LDHs have been widely used in the field of catalysis due to their unique structural characteristics. The most common hydrotalcite are magnesium aluminum hydrotalcite, zinc aluminum hydrotalcite and so on.When the hydrotalcite is used as a catalyst carrier, the divalent metal hydroxide component can have a limiting effect on the high valence metal entering its lattice, thus limiting the growth of the high valence metal during the calcination and reduction process, at the same time,Lattice inducement of hydrotalcite laminates can promote the dispersion of foreign metals.Based on the above advantages, the effects of different morphologies on the surface acidity, catalytic activity and catalytic stability of the catalysts were investigated based on the preparation of graded MgAl-LDHs, and some research results were obtained.The main contents are as follows: 1. Three kinds of graded structure composites with different morphologies were successfully prepared by in situ growth technique, and three kinds of PtSnR / 5MAFN / 15MAF and PtSn/30MAF propane dehydrogenation catalysts with different morphologies were successfully obtained by impregnation of the active components of PtSn.The catalysts were characterized by SEM and TP series. The catalytic conversion, selectivity and stability of the catalysts were investigated using propane dehydrogenation as probe.The results showed that the catalysts with different morphology showed different catalytic activities, among which the catalytic conversion, selectivity and stability of PtSn/15MAF catalysts were the best. In order to further investigate the effect of mesoporous Al2O3 modified by MgAl-LDHs on the catalytic activity,Five kinds of catalysts with different degree of modification, PtSnP / Al2O3, PtSnP / OMALN / PtSn1MAL- / 2.5MAL and PtSn/4MAL have been successfully prepared.The micromorphology and catalytic performance of different catalysts were investigated by means of XRDX Tem SEMX XPS and TP series. The catalytic conversion, selectivity and stability of different catalysts were investigated using propane dehydrogenation as a probe.The results showed that the catalytic activity of mesoporous Al203 surface modified with flake MgAl-LDHs was significantly improved.The results show that the active components of Pt-CeO2@ HMSiO2 have strong thermal stability, and the novel Pt-CeO2O2R / Al2O3MgAl-LDHshave been proved to have excellent catalytic stability with propane dehydrogenation as probe.
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1726007