本文選題：介孔分子篩　切入點：SBA-15　出處：《青島科技大學》2017年碩士論文

【摘要】：介孔材料作為一種新興的模板劑和催化劑,有望對傳統(tǒng)的酸堿催化體系進行改善,是目前人們重點研究的方向。本文通過將BaO、SrO、CaO負載到介孔分子篩SBA-15上,設計合成了不同種的堿性介孔材料并將其做為催化劑,在限定的工藝條件下進行反應,對廢舊聚碳酸酯材料進行醇解,進而實現(xiàn)了催化劑的循環(huán)回收使用,克服了傳統(tǒng)催化劑不能重復使用、腐蝕設備、三廢產生量大等缺點。該法可以為介孔材料在廢聚碳酸酯材料循環(huán)利用過程提供參照,同時為廢聚碳酸酯材料解聚回收高純度單體提供了新的工藝途徑。本文首先用水熱合成法制備了介孔分子篩SBA-15,以SBA-15為載體通過浸漬法制備了催化劑Ba O-SBA-15、SrO-SBA-15、CaO-SBA-15,另外,也采用了X射線粉末衍射(XRD)、N2吸附-脫附、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、CO2程序升溫脫附(CO_2-TPD)等技術手段對制備的分子篩表征。結果表明:SBA-15具有高度有序的孔道結構、較佳的孔徑尺寸與結晶度、孔壁組成及性質穩(wěn)定,并且部分堿性組分已存在于SBA-15上,從而使SBA-15具有堿催化活性。以CaO-SBA-15為載體,將不同量的K2O分別負載到載體上得到K2O-CaO-SBA-15,通過X射線粉末衍射(XRD)、N2吸附-脫附、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、CO_2程序升溫脫附(CO2-TPD)等技術對其結構進行了表征。結果表明:當K2O負載量增加以后,SBA-15的孔道有序性會降低,并且當K2O負載量超過9%時會導致SBA-15的孔道有一定程度的堵塞以及孔道內堿性組分的團聚,有較大的晶體產生。同時,負載K_2O后,CaO-SBA-15的孔道面貌,與表面積相比,這些孔道面貌的變化比較明顯。從CO2程序升溫脫附的情況來看,K_2O負載量一旦發(fā)生變化,那么CaO-SBA-15的堿性強度也將會受到較大的影響。將合成的堿改性的介孔分子篩作為催化劑用于催化聚碳酸酯(PC)甲醇醇解反應,然后深入的研究了分子篩的催化活性問題,同時,對分子篩的回用性能也進行了考察。結果表明CaO-SBA-15對PC醇解反應的催化效果最佳。考查了不同的CaO負載量對PC醇解反應的影響,結果表明CaO負載量為10%時的CaO-SBA-15催化效果最佳。此外,也對反應的時間以及反應的溫度、四氫呋喃(THF)用量、甲醇用量等對PC醇解反應所受到的影響進行了剖析。最后通過設計正交實驗考察了4個因素的主次程度:催化劑用量四氫呋喃用量甲醇用量溫度。常壓條件下,n(甲醇):n(PC)=8:1、n(四氫呋喃):n(PC)=7:1、反應溫度130℃、反應時間為3h、催化劑用量為30%(催化劑與原料質量比)時,降解率和收率分別可達98.7%和96.8%。采用FT-IR對PC醇解產物BPA進行了結構表征。CaO-SBA-15循環(huán)使用性能結果表明,連續(xù)使用5次后PC的降解率和BPA的收率無明顯變化。采用XRD技術對重復使用前后的CaO-SBA-15進行了表征,確認5次使用后的CaO-SBA-15化學結構均未發(fā)生改變,同時對CaO-SBA-15催化下的PC醇解反應可能反應機理進行了研究。將合成的雙堿性組分改性的介孔分子篩K2O-CaO-SBA-15做為催化劑,用于催化PC甲醇醇解反應,同時對分子篩的重復回用性能進行了考察,考察了K_2O負載量對PC醇解反應的影響,結果表明9%K2O-CaO-SBA-15的催化效果最佳。此外,在負載量9%的K2O-CaO-SBA-15作為催化劑的條件下對反應時間以及溫度、四氫呋喃用量、甲醇用量等對PC醇解反應所受到的影響進行了考察。常壓條件下,反應溫度為100℃、反應時間為2h、n(甲醇):n(PC)=8:1、n(四氫呋喃):n(PC)=7:1、催化劑用量為20%時,降解率和收率分別是100%和97.5%。K_2O-CaO-SBA-15循環(huán)使用性能結果表明,重復使用5次后PC的降解率和BPA的收率無明顯降低。采用XRD技術對反應前后的K_2O-CaO-SBA-15進行了表征,得出了重復使用前后的K_2O-CaO-SBA-15化學結構未發(fā)生明顯變化的結論。以上研究內容目前未見文獻報道。
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【學位授予單位】：青島科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

【參考文獻】

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本文編號：1724132