發(fā)布時(shí)間：2018-04-06 23:07

  本文選題：核-殼結(jié)構(gòu)　切入點(diǎn)：金屬納米晶　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：核-殼結(jié)構(gòu)金屬納米晶是一類獨(dú)特的功能化材料,在催化等領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。一方面,單組分金屬納米晶的性能調(diào)控范圍有限,而以核-殼結(jié)構(gòu)為代表的金屬納米晶由于不同組分間的復(fù)合作用往往表現(xiàn)出多樣化的功能性,在催化領(lǐng)域往往表現(xiàn)出不俗的催化活性、產(chǎn)物選擇性和穩(wěn)定性。另一方面,具有核-殼結(jié)構(gòu)的金屬納米晶能夠減少貴金屬材料的消耗,增加了外殼活性金屬的原子利用率和分散性,能夠?yàn)閷?shí)用催化體系的構(gòu)筑提供基礎(chǔ)性的研究思路。因此,設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有核-殼結(jié)構(gòu)的金屬納米晶既屬于基礎(chǔ)研究的前沿領(lǐng)域,又兼具應(yīng)用研究的深遠(yuǎn)前景。迄今,隨著納米材料可控制備方法學(xué)的不斷完善,研究人員已經(jīng)成功構(gòu)筑了具有不同金屬組分和不同形貌的核-殼結(jié)構(gòu)金屬納米晶,在眾多合成方法中,液相晶種介導(dǎo)生長法在構(gòu)筑這種核-殼結(jié)構(gòu)金屬納米晶方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢。所謂液相晶種介導(dǎo)生長法,是將具有特定結(jié)構(gòu)的晶種在已知的化學(xué)環(huán)境中進(jìn)行投料,然后在其表面進(jìn)行異相成核和外延生長。異相成核的能壘比較低,使得金屬納米晶能夠在一種比較溫和的條件下進(jìn)行定向生長,生長出來的結(jié)構(gòu)純度也比較高。在此背景下,本論文涉及的主要研究工作是以液相晶種介導(dǎo)生長法為基礎(chǔ),結(jié)合其它金屬納米晶的可控合成方法制備出一些具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)的核-殼金屬納米催化劑,例如,基于共形外延生長制備Pd@CuPd核-殼納米立方體結(jié)構(gòu)、結(jié)合氧化刻蝕手段制備Pd@CuPd核-殼超立方體結(jié)構(gòu)、基于動力學(xué)調(diào)控制備Pd@CuAu二維四角棒結(jié)構(gòu)。本論文內(nèi)容共有四章,各章內(nèi)容如下:在第一章中,我們簡單介紹了具有核-殼結(jié)構(gòu)金屬納米晶的合成及其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。然后,我們重點(diǎn)回顧了液相晶種介導(dǎo)生長法的相關(guān)知識。在第二章中,我們重點(diǎn)闡述了如何在液相晶種介導(dǎo)生長法中引入氧化刻蝕技術(shù),從而達(dá)到控制核-殼結(jié)構(gòu)Pd基納米晶表界面結(jié)構(gòu)的目的。首先,我們以Pd納米立方體作為種子和支撐材料,然后通過液相晶種介導(dǎo)生長法在其表面沉積一層均勻的CuPd雙金屬合金形成Pd@CuPd核-殼結(jié)構(gòu)納米立方體結(jié)構(gòu)。接著,借助氧氣的刻蝕作用,產(chǎn)物變成了具有高度開放結(jié)構(gòu)的Pd@CuPd核-殼超立方體納米晶。我們對刻蝕前后兩種Pd@CuPd核-殼結(jié)構(gòu)納米晶進(jìn)行了詳細(xì)的表征,并研究了其形成機(jī)理。而電化學(xué)催化實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明,這種Pd@CuPd核-殼超立方體催化劑在電化學(xué)催化還原CO2反應(yīng)中表現(xiàn)不俗。在第三章中,我們重點(diǎn)介紹了如何在液相晶種介導(dǎo)生長法中結(jié)合動力學(xué)調(diào)控手段制備Pd@CuAu核-殼結(jié)構(gòu)二維四角棒納米材料,而且,通過改變Pd納米立方體種子和支撐材料的添加量,我們能夠控制最終產(chǎn)物的尺寸。然后,我們以鄰苯二酚氧化作為模型催化體系詳細(xì)研究了這種Pd@CuAu核-殼結(jié)構(gòu)二維四角棒納米材料的催化性能。在第四章中,我們主要總結(jié)了本文的相關(guān)工作,并對相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展提出了進(jìn)一步的展望。
[Abstract]:The core-shell structure of metal nanocrystals is a kind of functional material with unique, showing great potential applications in catalytic fields. On the one hand, one component of metal nanocrystals performance control scope is limited, the metal nanocrystalline core-shell structure represented as the composite effect between different components often a functional diversification, in the field of catalysis often exhibit good catalytic activity, selectivity and stability. On the other hand, metal nanocrystals with core-shell structure can reduce precious metal material consumption, increase housing active metal atom utilization and dispersion, can provide the basic thoughts for research to build a practical catalytic system. Therefore, Frontiers of design and construction of metal nanocrystals with core-shell structure which belongs to the basic research, applied research and has far-reaching prospects. So far, with controllable nano materials The preparation method of continuous improvement, the researchers have successfully fabricated with different metal components and core-shell structure of metal nanocrystals with different morphologies, in various synthesis methods, which mediated growth method has a unique advantage in the construction of the core-shell structure of metal nanocrystals in liquid phase. The so-called liquid crystal the seed mediated growth method, is to have a specific crystal structure in the chemical environment known for feeding, and heterogeneous nucleation and epitaxial growth on its surface. The heterogeneous nucleation energy barrier is relatively low, making the metal nanocrystals for directional growth in a relatively mild condition, structure the purity of growth is relatively high. Under this background, the main research work of this thesis is involved in the liquid phase, the seed mediated growth method, prepared some of the unique structure of the nuclear with controllable synthesis of other metal nanocrystals Shell metal nano catalyst, for example, conformal epitaxial growth of preparation of Pd@CuPd core-shell nano cube structure based on the preparation of Pd@CuPd core-shell hypercube structure combined with oxidation etching method, dynamic controlled fabrication of Pd@CuAu four dimensional angle bar structure based on. This thesis consists of four chapters, each chapter is as follows: in the first in the chapter, we briefly introduce the synthesis of core-shell structure of metal nanocrystals and their application in catalysis. Then, we reviewed the related knowledge of liquid crystal seed mediated growth method. In the second chapter, we focus on how the liquid crystal seed mediated growth into oxidation etching technology in the method, so as to control the core-shell structure of Pd based nanocrystalline surface structure. Firstly, we use Pd nanocubes as seed and support material, and then through the liquid crystal seed mediated growth method uniformly deposited on the surface of a layer The formation of core-shell structure Pd@CuPd nano cube structure CuPd bimetallic alloy. Then, the etching effect of oxygen, the product into a hypercube Pd@CuPd core shell nano crystals have a highly open structure. We conducted a detailed characterization of etching before and after two Pd@CuPd core-shell nanocrystals, and studied its the formation mechanism and electrochemical catalysis. The experimental results show that the Pd@CuPd core-shell hypercube catalyst in electrochemical catalytic reduction of good performance in the CO2 reaction. In the third chapter, we mainly introduced how to liquid crystal seed mediated by two-dimensional Pd@CuAu core-shell structure four aluminumstick nano materials, dynamic regulation system combined with the growth law and, by changing the amount of Pd nanocubes seeds and supporting materials, we can control the size of the final product. Then, we using catechol oxidation as a model catalytic system The catalytic properties of the Pd@CuAu core shell two-dimensional four bar rod nanomaterials were studied in detail. In the fourth chapter, we summarized the related work in this paper, and made further prospects for the development of related fields.

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1719307