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《石油化工科學研究院》2000年碩士論文

發(fā)布時間:2016-11-11 17:05

  本文關(guān)鍵詞:鈦硅分子篩的結(jié)構(gòu)與催化性能的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


《石油化工科學研究院》 2000年

鈦硅分子篩的結(jié)構(gòu)與催化性能的研究

張莉  

【摘要】: 采用有機合成法,按Ti/Si=1:10,1:20,1:30,1:40,1:50和1:60投料合成了TS-1分子篩。采用ICP,XRD,m,Raman,和TEM等物化手段對分子篩樣品進行表征。結(jié)果表明,所合成的分子篩的粒徑為0.1~0.2μm,粒度均勻,具有典型的TS-1結(jié)構(gòu)特征,隨投料鈦含量的增加,合成TS-1樣品中骨架外鈦含量大幅度增加。 采用石蠟包裹法制樣,研究了TS-1樣品的紅外光譜與催化性能之間的關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn),石蠟包裹法制樣可以在一定程度上避免空氣中的水分和氣分對TS-1紅外光譜的影響,,有利于960cm~(-1)峰(與Ti引入骨架相關(guān)峰)強度的測定。TS-1中骨架鈦含量的極限值約為2.5%,骨架外鈦的存在對催化作用有負影響。在不含或含有極少量骨架外鈦的TS-1中,I_(960)/I_(550)與活性之間存在一定對應(yīng)關(guān)系。 研究了酸處理對TS-1的結(jié)構(gòu)和催化性能的影響,對酸處理的機理進行了探討。結(jié)果表明,酸處理沒有導致總鈦和骨架鈦含量的變化,也沒有引起TS-1粒度、比表面積和孔結(jié)構(gòu)的變化。酸處理使TS-1催化活性提高是由于Ti-OH基團增多的緣故。 研究了堿處理對TS-1結(jié)構(gòu)和催化性能的影響,對堿處理的機理進行了探討。結(jié)果表明,經(jīng)氨水、TPAOH和TBAOH處理后,TS-1的環(huán)己烷氧化活性提高了1倍左右。氨水處理使TS-1形成了1.5~2.0nm的較大微孔,TPAOH和TBAOH處理不僅使TS-1形成了1.5~2.0nm的較大微孔,而且還有較多的凹陷和空洞(中孔)形成。這些較大微孔、凹陷和空洞的形成減小了反應(yīng)物和產(chǎn)物受到的擴散限制,因而,顯著地提高了TS-1的反應(yīng)活性。

【關(guān)鍵詞】:
【學位授予單位】:石油化工科學研究院
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2000
【分類號】:O643.3
【目錄】:

  • 1 前言7-11
  • 2 實驗部分11-17
  • 2.1 原料與試劑11-12
  • 2.2 TS-1的制備方法12-13
  • 2.2.1 TS-1的合成12
  • 2.2.2 TS-1活化處理12
  • 2.2.3 TS-1堿處理12-13
  • 2.3 TS-1的表征方法13-15
  • 2.3.1 元素分析13
  • 2.3.2 X射線粉末衍射13
  • 2.3.3 紅外光譜13-14
  • 2.3.4 拉曼光譜14
  • 2.3.5 透射電子顯微鏡14
  • 2.3.6 氮吸附14
  • 2.3.7 X射線光電子能譜14-15
  • 2.4 TS-1催化性能的評價方法15-17
  • 2.4.1 評價反應(yīng)15
  • 2.4.2 分析方法15-16
  • 2.4.3 數(shù)據(jù)處理16-17
  • 3 TS-1分子篩的振動光譜及催化性能17-27
  • 3.1 鈦的含量17-19
  • 3.2 XRD結(jié)果19-20
  • 3.3 透射電鏡結(jié)果20-21
  • 3.4 Raman光譜結(jié)果21-22
  • 3.5 紅外光譜結(jié)果22-23
  • 3.6 紅外光譜與活性的關(guān)系23-27
  • 4 酸處理對TS-1分子篩的結(jié)構(gòu)及催化性能的影響27-34
  • 4.1 酸處理對TS-1催化性能的影響27-28
  • 4.2 酸處理對TS-1組成及結(jié)構(gòu)的影響28-32
  • 4.2.1 ICP結(jié)果28
  • 4.2.2 透射電鏡結(jié)果28-29
  • 4.2.3 BET結(jié)果29-30
  • 4.2.4 Raman光譜結(jié)果30-31
  • 4.2.5 紅外光譜結(jié)果31-32
  • 4.3 酸處理改善TS-1催化性能的機理探討32-34
  • 5 堿處理對TS-1分子篩的結(jié)構(gòu)及催化性能的影響34-49
  • 5.1 堿處理對TS-1催化活性的影響34-35
  • 5.2 堿處理對TS-1結(jié)構(gòu)的影響35-45
  • 5.3 堿處理改善TS-1催化性能的機理探討45-49
  • 6 結(jié)論49-50
  • 致謝50-51
  • 附錄:文獻綜述51-63
  • 1 鈦硅分子篩的表征51-58
  • 1.1 X射線衍射51
  • 1.2 紅外光譜51-55
  • 1.3 拉曼光譜55-57
  • 1.4 XPS57-58
  • 2 重排改性與堿處理的研究58-61
  • 參考文獻61-63
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    本文編號:171222

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