本文選題：膠體界面　切入點(diǎn)：可控超分子組裝　出處：《鄭州大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：膠體與界面體系的各種構(gòu)筑手段,例如氣/液界面組裝和表面活性劑輔助的組裝,作為實(shí)現(xiàn)有機(jī)功能材料可控構(gòu)筑及性能調(diào)控的有效途徑,引起了諸多領(lǐng)域研究者的關(guān)注。本研究以上述方法為基本平臺,分別系統(tǒng)地研究了苯并咪唑和卟啉衍生物在氣/液界面以及油/水界面的有序超分子組裝,并對聚集體的結(jié)構(gòu)、性能及其規(guī)律展開了探究,主要工作如下:(1)我們采用氣/液界面Langmuir-Blodgett(LB)膜技術(shù),制備了2-萘-苯并咪唑(α-NpBz)分子的有序超分子薄膜。結(jié)果表明,其組裝體的光學(xué)活性具有一定的隨機(jī)性,也就是說左螺旋或者右螺旋的特征不明確。研究還發(fā)現(xiàn)手性分子L-或D-十八烷�；�-組氨酸甲酯(L-C18His或D-C18His)經(jīng)氣/液界面組裝,穩(wěn)定成Langmuir-Schaefer(LS)膜的原因和超分子光學(xué)活性產(chǎn)生的機(jī)理。此外,我們也制備出不同摩爾比下的C18His與α-NpBz的復(fù)合LS膜。研究發(fā)現(xiàn),由非手性分子α-NpBz形成的LS膜光學(xué)活性在一定程度上能夠被手性摻雜劑控制,即L-或D-C18His和α-NpBz的摩爾比為1:30時,混合體系表現(xiàn)出單一的圓二色性吸收,并且與手性分子的手性一致。根據(jù)上述結(jié)果,我們合理地解釋了基于分子間氫鍵的手性與非手性組裝機(jī)理,同時提出一種可以有效控制由非手性基元組裝成的超分子光學(xué)活性的重要策略。(2)氣/液界面組裝的各種材料由于大量固體基片的使用,在一定程度上限制了其普遍應(yīng)用,因而如何可控構(gòu)筑基于free-standing組裝材料引起了相關(guān)催化領(lǐng)域研究者的關(guān)注。我們通過表面活性劑CTAB輔助的油/水體系實(shí)現(xiàn)了ZnTPyP納米結(jié)構(gòu)的可控構(gòu)筑。研究發(fā)現(xiàn),陳化15 min的鋅卟啉納米結(jié)構(gòu)為表面光滑的納米球,而陳化20 d時則形成一維棒狀。有意思的是,在無其他底物的條件下,我們對一維棒狀納米結(jié)構(gòu)在可見光環(huán)境中光照120 min后發(fā)現(xiàn),一維棒狀納米結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了向一維納米管狀結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變�？梢姽獯呋到庵行约t分子的結(jié)果表明,具有各向異性的一維納米棒和納米管結(jié)構(gòu)的鋅卟啉表現(xiàn)出更為優(yōu)良的光催化性能。這些研究現(xiàn)象為實(shí)現(xiàn)卟啉納米結(jié)構(gòu)的可控構(gòu)筑和高性能光催化劑的開發(fā)提供了創(chuàng)新方向。
[Abstract]:Various construction methods of colloid and interface system, such as gas / liquid interface assembly and surfactant assisted assembly, are effective ways to realize controllable construction and performance control of organic functional materials. In this study, the ordered supramolecular assembly of benzimidazole and porphyrin derivatives at the gas / liquid interface and the oil / water interface were systematically studied based on the above methods. The main work is as follows: (1) the ordered supramolecular films of 偽 -NpBzole molecules were prepared by gas / liquid interface Langmuir-Blodgetttt-LB film technique. The optical activity of the assembly is random, that is, the characteristics of left helix or right helix are not clear. It is also found that the chiral molecule L- or D- octadecanoacyl-histidine methyl ester L-C18His or D-C18Hisis is assembled through the air-liquid interface. The reason of the formation of Langmuir-Schaeferian LSfilm and the mechanism of supramolecular optical activity. In addition, we also prepared the composite LS films of C18His and 偽 -NpBz at different molar ratios. The optical activity of LS film formed by non-chiral molecule 偽 -NpBz can be controlled by chiral dopant to some extent, that is, when the molar ratio of L- or D-C18His and 偽 -NpBz is 1:30, the mixed system exhibits a single circular dichroism absorption. And the chirality of chiral molecules is consistent with that of chiral molecules. According to the above results, we reasonably explain the mechanism of chiral and non-chiral groups based on intermolecular hydrogen bonds. At the same time, an important strategy for controlling the optical activity of supramolecular molecules assembled by non-chiral units is proposed. The gas / liquid interface assembly of various kinds of materials is limited to a certain extent due to the use of a large number of solid substrates. Therefore, the controllable construction of ZnTPyP nanostructures based on free-standing has attracted the attention of researchers in the field of catalysis. We have realized the controllable construction of ZnTPyP nanostructures by surfactant CTAB assisted oil / water system. The zinc porphyrin nanostructures aged for 15 min are nanospheres with smooth surface, and after 20 days of aging, they form one-dimensional rod shape. Interestingly, without other substrates, We found that the one-dimensional rod-like nanostructures were transformed to one-dimensional nanotubes after illumination in visible light for 120 min. The results of visible photocatalytic degradation of neutral red molecules showed that, Zinc porphyrins with anisotropic one-dimensional nanorods and nanotube structures exhibit better photocatalytic properties, which provide an innovative direction for the controllable construction of porphyrin nanostructures and the development of high performance photocatalysts.
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O626;O641.3

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本文編號：1670440