本文選題：甲苯　切入點(diǎn)：催化氧化　出處：《催化學(xué)報》2017年05期 　論文類型：期刊論文

【摘要】：作為典型的揮發(fā)性有機(jī)化合物,甲苯通常來源于建筑涂料、交通運(yùn)輸和各種工業(yè)生產(chǎn)過程,是PM2.5、臭氧和光化學(xué)煙霧的重要前驅(qū)體,對環(huán)境和人類健康造成巨大影響.近年來,低溫等離子體技術(shù)因具有在常溫常壓下就能通過高能電子、活性氧物種和羥基等活性粒子有效降解揮發(fā)性有機(jī)物的優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注.然而,高能耗和大量副產(chǎn)物的產(chǎn)生是等離子體技術(shù)工業(yè)化應(yīng)用的巨大障礙.當(dāng)前最有效的策略之一是將等離體技術(shù)與催化技術(shù)結(jié)合,從而加快反應(yīng)速率,提高產(chǎn)品的選擇性和能源利用率.在所應(yīng)用的催化劑中,MnO_2因具有較好的O3分解效率而成為最有潛力的催化劑之一.但是MnO_2具有不同的晶型結(jié)構(gòu)、隧道結(jié)構(gòu)和形貌,這些均會顯著影響MnO_2的催化活性.本文通過一步水熱法制備了α-,β-,γ-和δ-MnO_2四種MnO_2催化劑,并將其用于等離子體催化降解甲苯研究,在此基礎(chǔ)上系統(tǒng)考察了等離子體催化降解性能和MnO_2不同晶型之間的關(guān)系.結(jié)果表明,當(dāng)能量密度為160 J/L時,等離子體單獨(dú)降解甲苯去除效率為32.5%.引入催化劑能夠顯著提高甲苯的降解效率,其中α-MnO_2效果最顯著,甲苯降解效率能夠提升至78.1%,β-,γ-和δ-MnO_2能夠相應(yīng)提升至47.4%,66.1%和50.0%.采用X射線衍射、拉曼光譜、掃面電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、比表面積-孔結(jié)構(gòu)分析、氫氣程序升溫還原和X射線光電子能譜等手段研究了催化劑的理化特性.結(jié)果表明,隧道結(jié)構(gòu)、催化劑在等離子體中的穩(wěn)定性、Mn O鍵能和催化劑表面吸附氧均在等離子體催化降解甲苯中發(fā)揮了重要作用.在此基礎(chǔ)上,通過GC-MS分析降解產(chǎn)生的氣相副產(chǎn)物推斷甲苯在等離子體和等離子體催化體系中的降解機(jī)理.在等離子體催化體系中,通過Mn4+,Mn3+和Mn2+價態(tài)的變化,等離子體產(chǎn)生的O3,O2*和其他活性自由基會被吸附到催化劑表面,隨后與催化劑吸附的甲苯或中間副產(chǎn)物發(fā)生氧化還原反應(yīng),將甲苯氧化為CO2等小分子物質(zhì).此外,MnO_2作為分解O3最有效的催化劑,可以吸附O3并將其分解為O?或者與H2O生成?OH參與到反應(yīng)中,從而提高甲苯的降解效率.
[Abstract]:As a typical volatile organic compound, toluene is usually derived from architectural coatings, transportation and various industrial processes. It is an important precursor of PM2.5, ozone and photochemical smog, and has a great impact on the environment and human health in recent years. Low temperature plasma technology has attracted wide attention for its advantages of effectively degrading volatile organic compounds through active particles such as high energy electrons, active oxygen species and hydroxyl groups at room temperature and atmospheric pressure. The production of high energy consumption and large amount of by-products is a great obstacle to the industrial application of plasma technology. One of the most effective strategies is to combine in vitro technology with catalytic technology to accelerate the reaction rate. In order to improve the selectivity and energy efficiency of the product, MNO _ 2 has become one of the most promising catalysts because of its better decomposition efficiency of O _ 3. However, MnO_2 has different crystal structure, tunnel structure and morphology. In this paper, four kinds of MnO_2 catalysts, 偽 -, 尾 -, 緯-and 未 -MnO _ 2, were prepared by one step hydrothermal method and used in plasma catalytic degradation of toluene. On this basis, the relationship between plasma catalytic degradation and different crystal forms of MnO_2 was systematically investigated. The results show that when the energy density is 160J / L, The removal efficiency of toluene by plasma alone is 32.5%. The degradation efficiency of toluene can be significantly improved by introducing catalyst, among which 偽 -MnO2 is the most effective, toluene degradation efficiency can be raised to 78.1%, 尾 -, 緯-and 未 -MnO 2 can be raised to 47.4% 66.1% and 50.0B. X-ray diffraction is used. The physical and chemical properties of the catalyst were studied by Raman spectroscopy, scanning electron microscope, transmission electron microscope, specific surface area pore structure analysis, hydrogen temperature-programmed reduction and X-ray photoelectron spectroscopy. The stability of the catalyst in plasma and the adsorption of oxygen on the surface of the catalyst both play an important role in the degradation of toluene by plasma. The degradation mechanism of toluene in plasma and plasma catalytic system was inferred by GC-MS analysis of gas phase by-products produced by degradation. In plasma catalytic system, the changes of valence states of Mn4 mn 3 and Mn2 were obtained by means of Mn4 mn 3 and Mn2. O _ 3O _ 2 * produced by plasma and other active free radicals are adsorbed to the surface of the catalyst and then redox with toluene or intermediate by-products adsorbed by the catalyst. Toluene was oxidized to small molecular substances such as CO2. In addition, MNO _ 2 was used as the most effective catalyst for the decomposition of O _ 3, which could be adsorbed and decomposed into O _ (3)? Or with H2O? OH takes part in the reaction to improve the degradation efficiency of toluene.
【作者單位】： 浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院污染環(huán)境修復(fù)與生態(tài)健康教育部重點(diǎn)實驗室;浙江省工業(yè)鍋爐爐窯煙氣污染控制工程技術(shù)研究中心;浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院工業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究所;
【基金】：supported by the National Key Research and Development Plan of China(2016YFC0204700) Zhejiang Provincial“151”Talents Program(2013) Key Project of Zhejiang Provincial Science and Technology Program,the Program for Zhejiang Leading Team of S&T Innovation(2013TD07) Special Program for Social Development of Key Science and Technology Project of Zhejiang Province(2014C03025) Changjiang Scholar Incentive Program(2009)~~
【分類號】：O621.251;O643.36

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本文編號：1602801