鉭酸鹽復(fù)合光催化劑制備及其對四環(huán)素的降解性能研究
本文選題:鉭酸鈉 切入點:光催化 出處:《內(nèi)蒙古大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:近年來,鉭酸鹽化合物在光催化方面表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能,特別是在光解水和光催化降解有機(jī)污染物方面,這引起了人們對鉭酸鹽催化劑的高度關(guān)注。但是,鉭組酸鹽的帶隙一般較寬,只可吸收紫外光,可見光利用率低,即太陽能利用率低,這大大限制了其在實際中的應(yīng)用。近幾年,通過復(fù)合、貴金屬沉積、金屬及非金屬離子摻雜等方法調(diào)控鉭酸鹽的光催化性能使其對可見光響應(yīng)已成為半導(dǎo)體光催化領(lǐng)域的研究熱點之一,同時這也為解決人類所面臨的資源和環(huán)境問題提供了廣闊的應(yīng)用前景。本論文以鉭酸鈉(NaTaO3)和鉭酸鉍(Bi3TaO7)為主要研究對象,通過復(fù)合降低光生電子和空穴的復(fù)合率借以提高半導(dǎo)體光催化劑的光催化活性。本論文的研究內(nèi)容可總結(jié)為以下幾個方面:1.分別以水熱法和回流法合成NaTaO3和氧化石墨烯(GO),然后再通過水熱法制備出復(fù)合光催化劑NaTaO3/GO。通過XRD,TEM,FT-IR等測試表征其化合物由NaTaO3和GO組成。通過Raman測試,發(fā)現(xiàn)NaTaO3/GO的ID/IG值(ID/IG=1.26)有較GO(ID/IG=0.54)增大的趨勢,說明由于NaTaO3的引入,在復(fù)合相中產(chǎn)生了較強(qiáng)的相互作用力,使得在GO結(jié)構(gòu)中形成了更多的sp3缺陷。XPS測試表明復(fù)合相中C(C-O),C(C=O)和C(COOH)的數(shù)量顯著下降,同時伴隨有C(C-C)的大量增加,說明復(fù)合相NaTaO3/GO中GO發(fā)生了部分還原,這更加有利于電子的傳輸,以提高光催化效率。光電流測試結(jié)果和光催化降解四環(huán)素(TC)的數(shù)據(jù)也為上述論斷提供了相應(yīng)的佐證。2.水熱法制備出一種新型半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑WO3/NaTaO3。探究了不同量WO3復(fù)合的催化劑在可見光照射下對鹽酸四環(huán)素的降解。與純相WO3和NaTaO3相比,復(fù)合催化劑表現(xiàn)出更好的可見光催化降解四環(huán)素的活性,這是由于復(fù)合催化劑形成的球形異質(zhì)結(jié)減少了載流子的復(fù)合。最后,通過實驗結(jié)果分析,提出了一種可能的光催化反應(yīng)機(jī)制。本章的研究為合成更環(huán)保、更新穎、更高效的催化劑提供了線索,并促進(jìn)它們在環(huán)境修復(fù)方面的實際應(yīng)用。3.混合焙燒方法合成了光催化劑Bi2O3/Bi3TaO7。在可見光照射下,通過對鹽酸四環(huán)素降解的實驗結(jié)果證明,隨著Bi2O3復(fù)合量的增大,樣品對鹽酸四環(huán)素的氧化能力逐漸提高,但是當(dāng)Bi2O3復(fù)合量增加到一定量時,復(fù)合光催化劑性能反而有所降低,Bi2O3/Bi3TaO7的最佳比例為2.0。這表明,一定量Bi2O3/Bi3TaO7的復(fù)合可以有效抑制電子-空穴對的重組,延長其存活壽命,提高光量子效率,從而進(jìn)一步提高光催化效率。
[Abstract]:In recent years, tantalate compounds have shown excellent catalytic performance in photocatalysis, especially in photolysis of water and photocatalytic degradation of organic pollutants. The band gap of tantalum salt is generally wide, it can only absorb ultraviolet light, and the utilization ratio of visible light is low, that is, the utilization ratio of solar energy is low, which greatly limits its application in practice. The photocatalytic properties of tantalates by doping metal and nonmetallic ions have become one of the hot topics in the field of semiconductor photocatalysis. At the same time, it provides a broad application prospect for solving the problems of resources and environment faced by human beings. In this thesis, NaTaO3 (sodium tantalate) and Bi3TaO7 (bismuth tantalate) are the main research objects. The photocatalytic activity of semiconductor photocatalysts can be improved by reducing the recombination rate of photogenerated electrons and holes. The research contents of this thesis can be summarized as follows: 1. The synthesis of NaTaO3 and oxidation by hydrothermal method and reflux method respectively. Then the composite photocatalyst NaTaO3 / Go was prepared by hydrothermal method. The compounds were characterized by NaTaO3 and go by XRDX Tem FT-IR and Raman. It is found that the ID/IG value of NaTaO3/GO (ID / IGN 1.26) is higher than that of GOD / IGN (0.54), which indicates that there is a strong interaction force in the composite phase due to the introduction of NaTaO3. As a result, more sp3 defects were formed in the go structure. The results showed that the number of C _ (C) -O _ ((C)) and C _ (C _ (C)) in the composite phase decreased significantly, and at the same time, there was a large increase in the number of C _ (C) -C _ (C), which indicated that partial reduction of go in the composite phase took place, which was more favorable for the transport of electrons. In order to improve the photocatalytic efficiency, the photocurrent test results and the photocatalytic degradation of tetracycline TC3 data also provided the corresponding support for the above conclusions. 2. A new semiconductor composite photocatalyst WO3 / NaTaO3 was prepared by hydrothermal method. The degradation of tetracycline hydrochloride by WO3 composite catalyst under visible light irradiation was compared with that of pure phase WO3 and NaTaO3. The composite catalyst exhibits better catalytic activity for tetracycline degradation under visible light, which is due to the reduction of carrier composition due to the spherical heterojunction formed by the composite catalyst. Finally, the experimental results are analyzed. A possible mechanism of photocatalytic reaction is proposed. The research in this chapter provides clues for the synthesis of more environmentally friendly, novel and efficient catalysts. The photocatalyst Bi _ 2O _ 3 / Bi _ 3TaO _ 7 was synthesized by mixed roasting. The experimental results of tetracycline hydrochloric acid degradation under visible light showed that with the increase of Bi2O3 compound, The oxidation ability of the sample to tetracycline hydrochloride was gradually improved, but when the amount of Bi2O3 was increased to a certain amount, the performance of the composite photocatalyst decreased to 2.0, which indicated that the optimum ratio of Bi _ 2O _ 3 / Bi _ 3TaO _ 7 was 2.0. The recombination of a certain amount of Bi2O3/Bi3TaO7 can effectively inhibit the recombination of the electron-hole pair, prolong its survival life, improve the photoquantum efficiency and further improve the photocatalytic efficiency.
【學(xué)位授予單位】:內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:X505;O643.36
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本文編號:1580294
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