本文選題：光催化反應(yīng)　切入點(diǎn)：納米結(jié)構(gòu)　出處：《華東師范大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：面對日益嚴(yán)峻的能源危機(jī)和環(huán)境污染問題,人們正試圖通過尋找綠色可持續(xù)的能源形式以及對環(huán)境友好的物質(zhì)轉(zhuǎn)化方式,獲得理想的解決方法。其中,光催化反應(yīng)過程通過直接對太陽光能的利用,在氫氣的制備、二氧化碳的還原、污染物的處理以及化學(xué)合成等諸多領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力,因此制備高效穩(wěn)定的光催化劑受到化學(xué)和納米材料科學(xué)領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。經(jīng)過幾十年的發(fā)展,人們雖然對光催化反應(yīng)機(jī)制有了初步的認(rèn)識,且在納米光催化劑的制備方面有了不少成功的嘗試,但要將光催化反應(yīng)大規(guī)模推廣應(yīng)用,依然有很多關(guān)鍵問題急需解決。例如,如何通過簡單通用的合成方式獲得納米光催化劑,為光催化劑材料的優(yōu)化選擇提供物質(zhì)基礎(chǔ);如何增強(qiáng)光催化劑對光子的吸收能力;如何提高光生載流子的利用效率;如何在保證活性的同時,還便于催化劑回收再循環(huán)。針對這些問題,本論文將圍繞以下4個研究工作進(jìn)行探討:1.多種形貌Ag_3PO_4納米簇的合成以及光催化降解污染物研究。新材料的開發(fā)對光催化研究至關(guān)重要,因而具有高效光催化活性的Ag3P04在近幾年備受重視。不同于以Ag離子作為銀源的傳統(tǒng)制備方法,我們選擇Ag納米晶作為制備Ag3P04的原料。在有磷酸根存在的環(huán)境中,通過調(diào)控反應(yīng)溶液的酸堿性和氧化性,直接氧化Ag納米晶制備出一系列Ag_3PO_4納米晶結(jié)構(gòu),包括顆粒狀、二十四面體、四面體和四角錐等多種形貌,并且將Ag_3PO_4物理尺寸控制在納米或亞微米尺度。通過TEM和XRD分析判斷可知,不同形貌的Ag_3PO_4納米結(jié)構(gòu)均是由Ag_3PO_4納米晶通過晶面取向堆疊而成,因此具有特殊的晶面暴露。光降解染料實驗證明顆粒狀具有最高的活性,四角錐形具有最好的催化穩(wěn)定性,而平衡活性和穩(wěn)定性最優(yōu)的是二十四面體Ag_3PO_4納米晶簇催化劑。本工作首次報道了通過直接轉(zhuǎn)化Ag納米晶制備多種形貌的Ag_3PO_4納米晶簇的方法。2.光子晶體薄膜作為優(yōu)良載體材料對光催化活性的協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)。對催化劑活性組分進(jìn)行負(fù)載不僅有利于分離,而且可以促進(jìn)催化劑活性的提高。光子晶體作為一種新型載體材料,在光催化性能增強(qiáng)方面可以發(fā)揮重要作用。通過對介穩(wěn)態(tài)膠體晶前驅(qū)體的旋涂及紫外固化,我們制備出大面積的高質(zhì)量光子晶體薄膜,并用于負(fù)載介孔g-C3N4光催化劑用于光催化反應(yīng)。通過調(diào)控光子晶體的結(jié)構(gòu)單元及控制組裝過程,我們制備出不同反射峰強(qiáng)、反射峰位以及多禁帶復(fù)合的光子晶體薄膜,并以此考察載體材料對光催化活性及穩(wěn)定性的影響。實驗表明,當(dāng)反射峰增強(qiáng)、膜層數(shù)增多,光催化活性隨之增強(qiáng)。并且當(dāng)光子晶體薄膜的光子禁帶與光催化劑的半導(dǎo)體禁帶相匹配時,光催化活性增強(qiáng)最為明顯。負(fù)載型光催化劑還具有良好的催化穩(wěn)定性以及回收便利性。這種負(fù)載型結(jié)構(gòu)避免了制備反相光子晶體光催化劑時的困難,同時適用于多種不同催化劑材料和多種不同光催化反應(yīng)。3.Fe_3O_4-CdS-Au三元復(fù)合納米顆粒及其衍生物的可控合成和應(yīng)用。光催化反應(yīng)的復(fù)雜性要求光催化劑最好可以將多種功能材料集于一身。在功能模塊化組裝策略的指導(dǎo)下,我們利用種子生長、硫化反應(yīng)、離子交換、原位還原等多種納米合成手段,通過多步反應(yīng)制備出Fe_3O_4-CdS-Au三元復(fù)合異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過對半導(dǎo)體和金屬成分的調(diào)控,可以得到一系列由不同成分組成的磁性材料-半導(dǎo)體-金屬衍生物,并分別參與光催化水解產(chǎn)氫反應(yīng)。實驗結(jié)果表明,半導(dǎo)體和金屬為光催化劑活性組分,并且當(dāng)CdS和Pt分別作為催化劑和共催化劑時,反應(yīng)活性最高;超順磁材料Fe304納米晶不參與反應(yīng),但可以使復(fù)合納米催化劑通過磁分離的方式從反應(yīng)溶液中快速分離。綜合考慮光催化活性和穩(wěn)定性,我們認(rèn)為合成的三元異質(zhì)結(jié)構(gòu)中Fe_3O_4-CdS-Au的催化性能最優(yōu)。4.Fe_3O_4/ZIF-8復(fù)合納米催化劑的可控合成及應(yīng)用。若要納米催化劑同時滿足高度分散性能和高效分離性能,還需要解決很多關(guān)鍵的科學(xué)問題。我們以PAA包裹的Fe_3O_4納米晶顆粒、Zn離子和2-甲基咪唑為反應(yīng)底物,利用靜電吸附原理,一步反應(yīng)合成出Fe304/ZIF-8復(fù)合納米結(jié)構(gòu),并有效調(diào)控了納米顆粒的粒徑大小、表面電荷及組分間的相對含量。分析結(jié)果表明,Fe304/ZIF-8復(fù)合納米催化劑中ZIF-8組分具有較好的熱穩(wěn)定性、高比表面積以及堿性活性位,能夠有效催化Knoevengel反應(yīng)的進(jìn)行。Fe304組分具有超順磁特性,使得復(fù)合結(jié)構(gòu)納米催化劑能夠從反應(yīng)溶液中快速分離,多次循環(huán)實驗后表現(xiàn)出較高的催化穩(wěn)定性。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1569664