本文關(guān)鍵詞： 單原子催化 催化劑合成 一氧化碳氧化 加氫反應(yīng) 電催化　出處：《催化學(xué)報(bào)》2017年09期 　論文類型：期刊論文

【摘要】：單原子催化劑由于其自身兼具均相催化劑的"孤立活性位點(diǎn)"和多相催化劑易于循環(huán)使用的特點(diǎn),近年來受到了廣泛關(guān)注.本綜述概括了2015至2016年單原子催化領(lǐng)域的重要進(jìn)展,重點(diǎn)介紹了新的催化劑制備方法、單原子金催化劑在CO氧化中的進(jìn)展、單原子鈀/鉑催化的選擇性加氫反應(yīng)以及鉑或非貴金屬單原子催化劑在電化學(xué)中的應(yīng)用等.在催化劑的合成方面,用傳統(tǒng)的濕化學(xué)方法制備的單原子催化劑通常金屬負(fù)載量較低,使得催化劑的常規(guī)表征比較困難.最近發(fā)展的一系列新型合成方法例如原子層沉積法、高溫蒸汽轉(zhuǎn)移法、光介還原法以及熱解法等制備M-N-C等非貴金屬催化劑等,盡管有不同程度的局限性,但均可以成功制備高負(fù)載量的單原子催化劑.單原子催化劑的載體得到了拓展,除傳統(tǒng)的金屬氧化物外,金屬有機(jī)框架材料和二維材料等均被用于單原子催化劑的制備.在單原子催化劑的應(yīng)用方面,金由于較高的電負(fù)性和與氧的弱相互作用能力,因而與氧化物載體作用較弱,不易形成單原子催化劑.但近期報(bào)道了成功制備的單原子金催化劑,在CO氧化反應(yīng)、乙醇脫氫和二烯加氫反應(yīng)中都有不錯(cuò)的進(jìn)展.本文還介紹了鉑和鈀單原子(合金)催化劑在加氫反應(yīng)中的優(yōu)異活性及選擇性,表明了單原子催化劑在選擇性上的優(yōu)勢.將一種金屬摻雜到另一種金屬基底中制備的單原子合金催化劑也因其特異的性能備受關(guān)注.此外,對(duì)于化工生產(chǎn)中典型的均相催化反應(yīng),如氫甲酰化,單原子催化劑在無外加膦配體的情況下表現(xiàn)出高活性的同時(shí)還能很好地控制化學(xué)選擇性,甚至達(dá)到令人滿意的區(qū)域選擇性,從實(shí)驗(yàn)上證明了單原子催化劑有望作為溝通均相催化和多相催化的橋梁.單原子催化劑在電催化和光催化中也得到了快速發(fā)展.鉑單原子催化劑因其高原子利用率和高穩(wěn)定性,在析氫反應(yīng)和氧還原反應(yīng)中有著良好的應(yīng)用前景.另一方面,非貴金屬特別是Co單原子催化劑在光電催化中因其優(yōu)異的活性和巨大潛力得到了較深入的研究.除了上述進(jìn)展,單原子催化領(lǐng)域還有許多基本問題需要繼續(xù)深入研究,對(duì)單原子催化劑更加全面透徹的認(rèn)識(shí)將為設(shè)計(jì)發(fā)展新型催化體系,擴(kuò)展單原子催化領(lǐng)域提供指導(dǎo)和借鑒.
[Abstract]:Monatomic catalysts have attracted much attention in recent years because of their own "isolated active sites" of homogeneous catalysts and the characteristics of heterogeneous catalysts being easy to recycle. In this review, the important advances in monoatomic catalysis from 2015 to 2016 are summarized. The preparation method of monatomic gold catalyst and the progress of monatomic gold catalyst in CO oxidation are introduced. Selective hydrogenation of monoatomic palladium / platinum catalyst and application of platinum or non-noble metal monoatomic catalyst in electrochemistry. Monatomic catalysts prepared by traditional wet chemical methods usually have low metal loading, which makes the conventional characterization of catalysts more difficult. Recently, a series of new synthesis methods, such as atomic layer deposition, high temperature vapor transfer method, have been developed. Although there are some limitations in preparing non-noble metal catalysts such as M-N-C by photocatalytic reduction and pyrolysis, monatomic catalysts with high amount of loading can be successfully prepared, and the support of monatomic catalysts has been expanded. In addition to traditional metal oxides, metal-organic framework materials and two-dimensional materials are used in the preparation of monatomic catalysts. In the application of monatomic catalysts, gold is due to its high electronegativity and weak interaction with oxygen. Therefore, the reaction with oxide support is weak and it is not easy to form monatomic catalyst. However, the successful preparation of monatomic gold catalyst in CO oxidation reaction has been reported recently. Good progress has been made in the dehydrogenation of ethanol and the hydrogenation of diene. The excellent activity and selectivity of platinum and palladium monatomic (alloy) catalysts for hydrogenation are also introduced. The results show that monatomic catalysts have advantages in selectivity. Monatomic alloy catalysts prepared by doping one metal into another metal substrate have attracted much attention due to their specific properties. For typical homogeneous catalytic reactions in chemical production, such as hydroformylation, monatomic catalysts exhibit high activity without addition of phosphine ligands, but also can control chemical selectivity well, and even achieve satisfactory regioselectivity. It has been proved experimentally that monatomic catalyst can be used as a bridge between homogeneous catalysis and heterogeneous catalysis. Monoatomic catalyst has also been developed rapidly in electrocatalysis and photocatalysis. On the other hand, non-noble metals, especially Co monatomic catalysts, have been studied deeply in photocatalysis due to their excellent activity and great potential. There are still many basic problems in the field of monatomic catalysis that need to be further studied. A more comprehensive and thorough understanding of monatomic catalysts will provide guidance and reference for the design and development of new catalytic systems and the expansion of monatomic catalytic fields.
【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國科學(xué)院大學(xué);
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21606222,21303184,21573232) China Postdoctoral Science Foundation(2016M601350) Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDB17020100) National Key Projects for Fundamental Research and Development of China(2016YFA0202801) Department of Science and Technology of Liaoning Province(2015020086-101)~~
【分類號(hào)】：O643.36

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