本文關(guān)鍵詞： 光催化 水氧化 非貴金屬 鈷 催化性能 穩(wěn)定性　出處：《新疆大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：氫氣作為一種可再生、燃燒值高的清潔能源,燃燒產(chǎn)物僅有水。模擬自然界光合作用實(shí)現(xiàn)水的分解產(chǎn)生氫氣是最理想的能源轉(zhuǎn)換途徑。水分解包括兩個(gè)半反應(yīng):水氧化和水還原,并且水氧化半反應(yīng)更難以進(jìn)行。所以水氧化是一直是制約水高效全分解的瓶頸。因此設(shè)計(jì)合成高效且穩(wěn)定的水氧化催化劑是突破此瓶頸問(wèn)題的關(guān)鍵。本文以三種鈷基水氧化催化劑為研究對(duì)象,系統(tǒng)的研究了所制備催化劑的水氧化催化性能和穩(wěn)定性,進(jìn)一步拓展了鈷基水氧化催化劑范圍,為開(kāi)發(fā)高效穩(wěn)定的水氧化催化劑提供了有價(jià)值的參考。1、通過(guò)簡(jiǎn)單的一鍋法水-甲苯兩相界面反應(yīng)方法合成了四種不同形貌的核殼結(jié)構(gòu)Co@CoO催化劑,并且進(jìn)一步研究了不同緩沖溶液體系、緩沖溶液pH、光敏劑種類以及催化劑用量對(duì)水氧化反應(yīng)催化活性的影響。結(jié)合多種技術(shù)手段包括催化劑老化實(shí)驗(yàn)、DLS、LC-MS、XRD和XPS等測(cè)試對(duì)催化劑的水氧化穩(wěn)定性進(jìn)行了充分的考察。結(jié)果表明在Na_2S_2O_8/可見(jiàn)光/[Ru(bpy)3]2+光催化水氧化體系中,1表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能和良好的穩(wěn)定性。此研究對(duì)于設(shè)計(jì)核殼結(jié)構(gòu)催化劑水氧化催化劑具有很好的指導(dǎo)作用。2、合成并表征了Co-MOF-74,考察了其催化水氧化活性。并且進(jìn)一步研究了不同緩沖溶液體系、緩沖溶液pH、光敏劑種類以及催化劑用量對(duì)水氧化反應(yīng)催化活性的影響。通過(guò)XRD、XPS和催化劑老化實(shí)驗(yàn)等測(cè)試對(duì)Co-MOF-74催化水氧化穩(wěn)定性進(jìn)行了充分的考察。結(jié)果表明,Co-MOF-74在水氧化條件下具有高度穩(wěn)定性。此工作對(duì)于設(shè)計(jì)和合成MOFs類水氧化催化劑具有指導(dǎo)作用。3、制備了鈷基多金屬氧酸鹽Na_7H_(10)[Co_6(H_2O)_2(PW_9O_(34))_2(PW_6O_(26))]·30H_2O,并將該催化劑應(yīng)用于可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)催化水氧化反應(yīng)。并且進(jìn)一步研究了不同緩沖溶液體系、緩沖溶液pH、光敏劑種類以及催化劑濃度對(duì)水氧化反應(yīng)催化活性的影響。采用DLS、FT-IR、萃取實(shí)驗(yàn)結(jié)合AAS等實(shí)驗(yàn)等對(duì)催化劑的水氧化穩(wěn)定性進(jìn)行了深入研究。多種表征結(jié)果表明制備的催化劑在該反應(yīng)體系中是高度穩(wěn)定的。
[Abstract]:Hydrogen as a renewable, high-burning clean energy, Combustion products have only water. Simulating natural photosynthesis to decompose water to produce hydrogen is the ideal energy conversion approach. Water decomposition consists of two half-reactions: water oxidation and water reduction. Therefore, water oxidation is always the bottleneck restricting the total decomposition of water. Therefore, the design and synthesis of efficient and stable catalyst for water oxidation is the key to break through this bottleneck. Cobalt based water oxidation catalyst was studied. The catalytic performance and stability of the prepared catalysts for water oxidation have been systematically studied, and the range of cobalt based water oxidation catalysts has been further expanded. This paper provides a valuable reference for the development of high efficient and stable water oxidation catalyst. Four core-shell structure Co@CoO catalysts with different morphologies were synthesized by a simple one-pot water-toluene two-phase interfacial reaction. And further studied the different buffer solution system, The effects of pH of buffer solution, the type of Guang Min and the amount of catalyst on the catalytic activity of water oxidation reaction were studied. The stability of water oxidation of the catalyst was fully tested by various technical means, including catalyst aging test (DLSX) LC-MS XRD and XPS. The results show that Na-1 exhibits excellent catalytic performance and good stability in the water oxidation system of S _ 2S _ 2O _ 8 / visible-light / [Ru(bpy)3] _ 2 photocatalytic oxidation system. This study is useful for the design of core-shell structure catalysts for water oxidation. Co-MOF-74 was synthesized and characterized by .2.The catalytic water oxidation activity of Co-MOF-74 was investigated. The effects of pH of buffer solution, the type of Guang Min and the amount of catalyst on the catalytic activity of water oxidation reaction were studied. The stability of Co-MOF-74 catalytic water oxidation was investigated by XRDX XPS and catalyst aging experiments. This work has a high degree of stability under the condition of water oxidation. This work has a guiding effect on the design and synthesis of MOFs type water oxidation catalysts. 3. The preparation of Cobalt based polyoxometalates Na7HPO4 10). Reaction. And further study of different buffer solution system, The effects of pH of buffer solution, the type of Guang Min and the concentration of catalyst on the catalytic activity of water oxidation reaction were studied. The stability of water oxidation of the catalyst was studied by DLS- FT-IRR, extraction experiment and AAS. It is shown that the prepared catalyst is highly stable in the reaction system.
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：1530467