復合催化劑光催化降解DNT廢水及其降解機理
本文關鍵詞: 光催化 復合催化劑 DNT廢水 炸藥廢水 二硝基甲苯 出處:《火炸藥學報》2016年06期 論文類型:期刊論文
【摘要】:為探索負載型多金屬氧酸鹽類復合催化劑光催化降解炸藥廢水的催化活性及降解機理,采用溶膠-凝膠-溶劑熱的路徑,制備了3種負載型多金屬氧酸鹽類復合催化劑H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2、H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)和SO_4~(2-)-H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)。以炸藥廢水中典型有機污染物二硝基甲苯(DNT)為目標化合物,考察了所制備的復合催化劑在光催化降解DNT廢水方面的催化活性,并對不同催化劑之間光催化活性的差異進行了合理的解釋,分析了催化劑的結構與其光催化性能之間的關系。采用氣相色譜-質譜聯用儀(GC-MS)對廢水中反應物和產物的種類進行了鑒定和分析,對光催化氧化法降解DNT廢水的降解機理和礦化程度進行了研究。結果表明,以SO_4~(2-)-H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(P123)為催化劑,光照4h后,DNT廢水降解率達98.73%。光催化降解DNT廢水過程中,發(fā)生了甲基氧化、脫硝基、脫羧基等反應,降解過程中的中間產物主要包括對硝基苯甲酸、間硝基苯甲酸、1,3-二硝基苯、2,4-二叔丁基苯酚、2,4-二硝基苯甲醛。光催化降解4h后,除極少量3,4-DNT外,其余硝基苯類化合物均完全降解。
[Abstract]:In order to explore the photocatalytic activity and mechanism of photocatalytic degradation of explosive wastewater with supported polyoxometalate complex catalyst, sol-gel sol-solvothermal route was used. Three kinds of supported polyoxometalate complex catalysts H _ 3PWS _ (12) O _ (1) O _ (2) / TIO _ (2) were prepared. H3PW12 / 20 / TiOS / 2P123s / / /. DNT, a typical organic pollutant in explosive wastewater, was used as the target compound. The photocatalytic activity of the prepared composite catalysts for photocatalytic degradation of DNT wastewater was investigated and the differences of photocatalytic activities among different catalysts were explained reasonably. The relationship between the structure of the catalyst and its photocatalytic performance was analyzed. The types of reactants and products in wastewater were identified and analyzed by GC-MS. The degradation mechanism and mineralization degree of DNT wastewater by photocatalytic oxidation were studied. The catalyst was so _ _ _. The degradation rate of DNT wastewater was 98.73. In the process of photocatalytic degradation of DNT wastewater, methyl oxidation, denitrogenation, decarboxylation and other reactions took place. The intermediate products in the degradation process mainly included p-nitrobenzoic acid. The photocatalytic degradation of m-nitrobenzoic acid was carried out 4 hours after photocatalytic degradation, with the exception of a very small amount of 3o 4-DNT. All the other nitrobenzene compounds were completely degraded.
【作者單位】: 北京理工大學數學學院;北京理工大學爆炸科學與技術國家重點實驗室;
【基金】:北京理工大學;鹳Y助(No.20130242014;No.20150242007)
【分類號】:X789;O643.36
【正文快照】: 引言DNT是制造TNT的重要中間產物,也是一種重要化工原料,DNT廢水主要來自DNT的精制和洗滌過程以及紅水濃縮過程中排放的蒸汽冷凝水。DNT廢水排放量巨大,且該廢水成分復雜、化學性質穩(wěn)定,對生命機體具有致癌性[1-3]。因此對DNT廢水的降解及其機理研究具有重要的意義。目前,DNT
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