本文關鍵詞：混合配體金屬有機骨架的合成及性能研究　出處：《北京工業(yè)大學》2016年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：金屬有機骨架材料(MOFs)作為一類新型有機-無機雜化的多孔材料,以其在分離、催化、藥物緩釋、離子交換及熒光響應等方面的潛在應用而備受人們的關注。金屬有機骨架材料在其多孔性、孔尺寸及形狀的可調性、孔表面的可修飾性等方面都優(yōu)于傳統(tǒng)的多孔材料。此外,構筑金屬有機骨架時,通過選擇適當?shù)呐潴w,在一定程度上,可以為特定應用而定向調控MOFs材料的結構及性質。使用混合配體構筑MOFs的策略因其配位環(huán)境的改變,更容易合成出結構新穎、性質穩(wěn)定并具有良好應用前景的MOFs材料。本論文選擇4,8-二磺酸基-2,6-萘二羧酸(4,8-disulfonaphthalene-2,6-dicarboxylic acid,H4L)配體,并將含氮的吡啶衍生物作為輔助配體,分別與不同的金屬鹽(Zn(NO3)2和Cd(NO3)2)經一鍋反應構筑了兩種金屬有機骨架材料(Me2NH2)2[Zn2L1.5bpy]·2DMF(BUT-201)及(Cd L0.5dpe0.5)·2H2O(BUT-202)。BUT-201是一種三維(three-dimensional,3D)柱狀雙層結構,骨架帶有負電荷,孔內含有(CH3)2NH2+作為電荷平衡離子。實驗發(fā)現(xiàn),通過與(CH3)2NH2+進行陽離子客體分子交換作用,BUT-201可以選擇性地吸附尺寸相對較小的陽離子型染料,對于尺寸較大的陽離子型染料及尺寸相當?shù)闹行院完庪x子型染料則沒有吸附現(xiàn)象。BUT-201對有機染料的吸附行為是由電荷及尺寸/形狀效應共同控制的。此外,在飽和LiNO3的甲醇溶液中,吸附的染料可以逐漸釋放。由于發(fā)光配體與金屬中心的相互作用,BUT-202展現(xiàn)出優(yōu)異的光致發(fā)光性質。在N,N-二甲基甲酰胺(N,N-Dimethylformamide,DMF)中,即使有其他硝基化合物存在競爭時,BUT-202也能快速并有選擇性地響應硝基爆炸物2,4,6-三硝基苯酚(2,4,6-trinitrophenol,TNP)。實驗表明,其良好的選擇性是由電子及能量轉移機制和TNP與骨架之間的氫鍵作用共同控制的。
[Abstract]:Metal organic frameworks (MOFs) as a new type of porous organic-inorganic hybrid, its separation, catalysis, drug delivery, potential applications of ion exchange and fluorescence response and has attracted much attention. The metal organic framework material in the porous, Kong Chi inch and adjustable in shape, porous materials the surface modification of the hole are better than traditional building. In addition, the metal organic framework, by choosing appropriate ligands, to a certain extent, for the structure and properties of a specific application of directional control MOFs materials. Using mixed ligands MOFs strategy because of its coordination environment change, more easily the synthesis of novel structure, stable and has good prospects for the application of MOFs materials. This paper selects 4,8- two -2,6- naphthalene sulfonic acid (4,8-disulfonaphthalene-2,6-dicarboxylic two acid, H4L) and the ligand, nitrogen containing pyrazole Pyridine derivatives as auxiliary ligands, respectively with different metal salts (Zn (NO3) 2 and Cd (NO3) 2) by one pot reaction to build two kinds of metal organic frameworks (Me2NH2) - 2DMF (BUT-201) and 2[Zn2L1.5bpy] (Cd L0.5dpe0.5) - 2H2O (BUT-202).BUT-201 is a three-dimensional (three-dimensional, 3D) columnar double-layer structure, skeleton with a negative charge, the hole containing (CH3) 2NH2+ as charge balance ion. The experimental results showed that, with the (CH3) 2NH2+ cation exchange of guest molecules, BUT-201 can selectively adsorb relatively small size of cationic dyes for neutral and anionic dye dye and considerable size there is no large cationic adsorption behavior of.BUT-201 adsorption phenomena of organic dyes by the charge and size / shape effect of common control. In addition, in methanol solution in LiNO3 saturated adsorption of the dye can be gradually released. The interaction of Yu Faguang ligands and metal centers, BUT-202 exhibits excellent light emitting properties. In two N, N- dimethylformamide (N, N-Dimethylformamide, DMF), even if there is competition of other nitro compounds, BUT-202 can quickly and selectively respond to nitrate based explosive 2,4,6- three nitro phenol (2,4,6-trinitrophenol, TNP). Experimental results show that the good selectivity is controlled by hydrogen bonding between electron transfer and energy transfer mechanism and TNP and the framework.

【學位授予單位】：北京工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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本文編號：1403294