發(fā)布時間：2017-12-22 22:29

  本文關(guān)鍵詞：組成和結(jié)構(gòu)的改變對甲醇燃料電池陽極PtRu催化劑性能的影響　出處：《沈陽理工大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：直接甲醇燃料電池(DMFC)是以甲醇作為直接的燃料來源,具有能量轉(zhuǎn)化效率高,電池構(gòu)造簡單方便,對環(huán)境無負(fù)擔(dān),清潔無污染等眾多優(yōu)點(diǎn),在移動式高效發(fā)電裝置和便攜式電子通訊設(shè)備等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。PtRu/CNT是目前直接甲醇燃料電池使用最為廣泛的二元合金催化劑,然而催化劑在燃料電池陽極上氧化甲醇的速率不高,并且陽極很容易被甲醇氧化的中間產(chǎn)物毒化,導(dǎo)致了傳統(tǒng)的PtRu/CNT催化劑活性和抗中毒性相對不高,進(jìn)而在一定程度上影響了燃料電池的開發(fā)與應(yīng)用。在催化劑制備過程中添加一些聚合物和雜多酸作為修飾劑,改善催化劑中碳納米管(CNT)載體的表面物理屬性,例如改善碳納米管載體表面孔結(jié)構(gòu)的大小、碳納米管載體活性位的數(shù)目多少和碳納米管載體的空間結(jié)構(gòu)等,是提高甲醇燃料電池陽極催化劑活性,增強(qiáng)催化劑抗中毒能力的一種有效途徑。本文取得了下列幾項(xiàng)結(jié)果:1.引入殼聚糖(CS)修飾甲醇燃料電池陽極PtRu/CNT催化劑,制得PtRu/CNT-CS催化劑。并探究了不同用量的殼聚糖對催化劑活性與穩(wěn)定性的影響。通過透射電子顯微鏡(TEM)測試表明,經(jīng)過殼聚糖修飾后的PtRu/CNT-CS催化劑粒子粒徑明顯小于未經(jīng)修飾的PtRu/CNT催化劑。通過電化學(xué)測試表明,相比于PtRu/CNT催化劑來說,PtRu/CNT-CS催化劑的活性和穩(wěn)定性更高,且當(dāng)CNT與CS的質(zhì)量比為6:1時制得的PtRu/CNT(86%)-CS(14%)催化劑性能最佳。2.引入聚二烯二甲基氯化銨(PDDA)修飾燃料電池陽極PtRu/CNT催化劑,制得PtRu/CNT-PDDA催化劑。并討論了不同用量的PDDA對PtRu催化劑性能的影響。經(jīng)過電化學(xué)測試表明,當(dāng)CNT與PDDA質(zhì)量比為2:1時制得的PtRu/CNT(67%)-PDDA(33%)的甲醇掃描峰值最大,表明其催化劑具有較好的甲醇氧化活性。3.經(jīng)最優(yōu)量殼聚糖和PDDA修飾后的PtRu/CNT-CS和PtRu/CNT-PDDA催化劑基礎(chǔ)上添加硅鎢酸,制得(PtRu/CNT-CS)-HSi W和(PtRu/CNT-PDDA)-HSiW催化劑。經(jīng)過電化學(xué)測試表明,相比于PtRu/CNT、PtRu/CNT-CS和PtRu/CNT-PDDA催化劑,用硅鎢酸修飾后的催化劑具有更好的甲醇氧化活性,抗CO中毒能力也有一定提高,并且先經(jīng)CS或PDDA修飾,后經(jīng)HSiW修飾所制得的催化劑性能最優(yōu)。4.分別選用碳納米管(CNT)、石墨烯(GNS)和混合載體(CNT-GNS)作為甲醇燃料電池催化劑載體,制得PtRu/CNT-CS、PtRu/GNS-CS、PtRu/(CNT-GNS)-CS、PtRu/CNT-PDDA、PtRu/GNS-PDDA和PtRu/(CNT-GNS)-PDDA六種催化劑。測試表明,相比于其他的催化劑,利用混合載體(CNT-GNS)制得的PtRu/(CNT-GNS)-PDDA和PtRu/(CNT-GNS)-CS催化劑中,PtRu粒子分散更加均勻,而用碳納米管(CNT)和石墨烯(GNS)制得的催化劑在一定區(qū)域內(nèi)有明顯團(tuán)聚現(xiàn)象。相比于不同質(zhì)量比的混合載體,PtRu/(CNT(89%)-GNS(11%))-PDDA和PtRu/(CNT(67%)-GNS(33%))-CS催化劑表現(xiàn)出更好的催化活性。
【學(xué)位授予單位】：沈陽理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4

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本文編號：1321326