本文關(guān)鍵詞：負載型雜多酸的制備及催化氧化脫硫性能研究　出處：《東北石油大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：為了控制燃料油中含硫化合物所帶來的環(huán)境污染問題,世界各國制定了嚴格的燃料油含硫標(biāo)準(zhǔn)。雖然加氫脫能夠脫除燃油中大部分含硫化合物,但是要達到深度脫硫效果,就需要改進反應(yīng)裝置和操作條件,運行成本較高。氧化脫硫由于具有反應(yīng)條件溫和,操作簡單的特點,得到研究者廣泛關(guān)注。本文分別以介孔分子篩HMS和金屬有機骨架MIL-101為載體,以具有Keggin結(jié)構(gòu)的磷鎢酸為活性組分,制得HPW/HMS和HPW/MIL-101負載型雜多酸催化劑,并添加助劑對催化劑改性,并通過XRD、NH3-TPD、SEM和FT-IR表征手段對催化劑表征分析,考察催化劑活性組分的負載方法、負載量,模板劑的脫除方法以及助劑種類對其催化氧化脫硫活性的影響;研究了氧化脫硫反應(yīng)動力學(xué);通過正交實驗確定了氧化脫硫反應(yīng)最佳工藝條件。實驗結(jié)果表明,一步合成法制備的HPW/HMS催化劑氧化脫硫活性高于浸漬法,采用丙酮萃洗脫除模板劑,HPW負載量為40%時催化劑的活性最高,在催化劑用量4mg/mL(油),H2O2用量0.02mL/m L(油),反應(yīng)溫度50℃,反應(yīng)60min條件下,脫硫率可達95.6%。分別添加助劑Ce、V、Ni、La對HPW/HMS改性,Ce較其他助劑對催化劑的脫硫活性提高較為明顯,當(dāng)助劑添加量為Ce：HPW=1：4(摩爾比)時,脫硫率提高6.4%。采用水熱法制備金屬有機骨架MIL-101,通過浸漬法將雜多酸負載到MIL-101表面,合成HPW/MIL-101催化劑,HPW負載量為40%催化劑的活性最高,在催化劑用量30mg/m L(油),H2O2用量0.02mL/mL(油),反應(yīng)溫度50℃,反應(yīng)60min條件下,脫硫率可以達到92.7%。采用助劑Fe、V、Ni、La對MIL-101改性,實驗結(jié)果表明,助劑Fe改性的Fe-HPW/MIL-101催化劑表現(xiàn)出較高的脫硫活性。
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1309687