本文關(guān)鍵詞：SCR催化劑氨存儲模型的研究及其在老化評價上的應(yīng)用

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【摘要】：柴油機排放的氮氧化物(NOx)和顆粒物(PM)給大氣環(huán)境帶來了嚴重的污染。大氣污染問題則催生了日益嚴格的柴油機排放標(biāo)準(zhǔn)。因此,降低柴油機NOx的排放變得更加迫不及待。目前,尿素選擇性催化還原技術(shù)(Urea-SCR)是公認的降低柴油機NOx排放最為有效的技術(shù)之一。但是,Urea-SCR技術(shù)的SCR反應(yīng)模型不夠完善而且在應(yīng)用過程中也出現(xiàn)了氨泄漏及催化劑老化等問題。因此,本文基于對NH3吸附脫附反應(yīng)動力學(xué)模型的研究建立了SCR催化劑氨存儲模型,并利用該模型對SCR催化劑的穩(wěn)態(tài)氨存儲特性、動態(tài)氨存儲及水熱老化評價問題進行了研究。首先,基于SCR催化劑在微型固定床上的NH3吸附脫附試驗,建立了NH3在SCR催化上的單活性位和雙活性位吸附脫附反應(yīng)動力學(xué)模型,并采用粒子群算法對兩種模型參數(shù)進行辨識優(yōu)化。對比吸附脫附試驗結(jié)果表明,雙活性位反應(yīng)動力學(xué)模型比單活性位反應(yīng)動力學(xué)模型能更精準(zhǔn)地描述NH3在SCR催化劑上的吸附脫附過程。其次,在雙活性位吸附脫附反應(yīng)動力學(xué)模型的基礎(chǔ)上,建立了適用于涂覆型蜂窩狀SCR催化劑的氨存儲模型,并用試驗數(shù)據(jù)對模型的參數(shù)進行了辨識優(yōu)化及對模型的普遍適用性進行了驗證。利用氨存儲模型對SCR催化劑氨存儲特性的研究結(jié)果表明：飽和總存儲量隨溫度的降低、入口NH3濃度的升高而升高,但是基本不受空速的影響；穩(wěn)定總存儲量隨溫度的降低、空速的升高而升高,但是基本不受入口NH3濃度的影響。隨著溫度的升高、空速的升高以及入口NH3濃度的升高,動態(tài)氨存儲時間均會縮短。最后,利用不同程度水熱老化后催化劑在150Κ的NH3吸附脫附試驗數(shù)據(jù)對氨存儲模型參數(shù)重新進行辨識優(yōu)化,并對比分析不同程度水熱老化后的氨存儲模型參數(shù)以及對不同程度水熱老化后SCR催化劑的氨存儲特性進行研究。研究結(jié)果表明：隨著水熱老化溫度的升高,弱吸附位的脫附反應(yīng)活化能基本保持不變,而強吸附位的脫附反應(yīng)活化能則逐漸降低,強吸附位和弱吸附位的吸附容量也逐漸降低,催化劑孔隙率會減小,有效擴散系數(shù)也會減小。隨著水熱老化溫度的升高,水熱老化后SCR催化劑的飽和總存儲量及穩(wěn)定總存儲量均會下降,動態(tài)氨存儲時間也逐漸縮短。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1302189