本文關鍵詞：基于大環(huán)草酰胺配體銅、鎳配合物的合成、結構及可見光催化產(chǎn)氫性能的研究

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【摘要】：本論文主要合成了八個基于大環(huán)草酰胺配體銅或鎳的單核配合物,并構建了以CuL1為催化劑、氧雜蒽醌有機染料曙紅EY(醇溶)為光敏劑和三乙胺TEA為犧牲劑的完全不含貴金屬的三組分光催化產(chǎn)氫體系。具體內容如下:1、以N,N’-二(甲酰基苯基)草酰胺(L)為配體,合成了八個大環(huán)草酰胺配合物CuL1、CuL2、CuL3、CuL4、NiL1、NiL2、NiL3和NiL4,并通過X-射線單晶衍射、質譜(ESI-MS)、紅外(IR)、元素分析表征手段和熱重進行了表征和熱穩(wěn)定性分析。2、構建了以配合物CuL1為催化劑、氧雜蒽醌有機染料曙紅EY(醇溶)為光敏劑、三乙胺TEA為犧牲劑及甲醇和水為溶劑的光催化產(chǎn)氫體系。并優(yōu)化反應條件溶劑、電子給體和光敏劑的種類及含量,溶液的pH值和催化劑的含量對體系催化產(chǎn)氫活性的影響。在最優(yōu)產(chǎn)氫條件下,研究了八個配合物的產(chǎn)氫性能,并對導致不同產(chǎn)氫性能的原因進行了簡單分析。光催化產(chǎn)氫體系穩(wěn)定性研究表明體系失活是由配合物CuL1分解和光敏劑EY降解導致的,且CuL1經(jīng)光催化產(chǎn)氫過程最終變?yōu)殂~單質。配合物和TEA對EY(醇溶)的熒光猝滅表明光催化產(chǎn)氫過程中TEA對激發(fā)態(tài)3*EY的還原猝滅起主要作用。汞中毒實驗表明產(chǎn)氫過程中配合物CuL1分解產(chǎn)生的零價銅膠體為真正的催化活性物質。
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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