本文關(guān)鍵詞：水滑石基納米結(jié)構(gòu)設(shè)計及光催化C1化學(xué)轉(zhuǎn)化應(yīng)用

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【摘要】：隨著傳統(tǒng)化石能源的日益枯竭,尋找新型綠色可再生能源對社會的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要。將太陽能轉(zhuǎn)化并儲存為氫能和碳?xì)浠衔锬茉词且环N綠色的能源制取技術(shù),人工光合成太陽能燃料的過程是利用太陽能在半導(dǎo)體光催化劑表面將H_20分解為H_2和O_2或?qū)O_2和H_20還原為碳?xì)浠衔?實現(xiàn)從太陽能到化學(xué)能的直接轉(zhuǎn)化與儲存�；蛘吖獯呋傻腃O與光催化分解水產(chǎn)生的H_2發(fā)生氫化反應(yīng)生成附加值高的液態(tài)烴燃料。與基于化石原料的能源制取技術(shù)相比,光催化人工合成太陽能燃料可在常溫常壓下進(jìn)行,原料為廉價的H_20和CO_2,且在溫和條件下實現(xiàn)C1化學(xué)的完全循環(huán),具有重大科學(xué)意義與應(yīng)用價值,目前已成為新能源領(lǐng)域的重要研究方向。作為二維材料的一種,LDHs由于結(jié)構(gòu)可調(diào)控性及其豐富的衍生物納米催化劑,有望在C1化學(xué)轉(zhuǎn)化展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。故本文主要研究內(nèi)容如下：利用簡單的水熱合成方法,可控合成超薄ZnAl-LDH納米片。X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)衍射等手段表明,該超薄納米片表面富含大量的氧缺陷,影響了Zn金屬周圍的配位環(huán)境,進(jìn)而形成了Zn+-V0復(fù)合體。該缺陷位可以有效作為電子受限位,有利于光生電子傳導(dǎo)到反應(yīng)分子,在光催化還原溫室氣體CO_2方面展現(xiàn)了非常好的催化效率和循環(huán)穩(wěn)定性。通過理論計算進(jìn)一步證實了表面摻雜的氧缺陷作為雜質(zhì)能級,影響了Zn原子周圍電子軌道密度,提高了對CO_2吸附能力,促進(jìn)了光催化還原反應(yīng)。進(jìn)一步通過簡單的煅燒-氫氣還原方法,將NiAl-LDH可控還原為Ni/NiO納米結(jié)構(gòu),成功實現(xiàn)了NiO納米層部分錨定Ni納米顆粒的調(diào)控。X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)衍射、原位X射線光電子能譜以及透射電子顯微分析等手段原位跟蹤了NiO/Ni納米結(jié)構(gòu)的生成過程。表面NiO層和Ni納米顆粒之間豐富的界面,改變了NiO/Ni納米結(jié)構(gòu)的電子環(huán)境。該獨特的結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了可見光下CO的活化,進(jìn)一步促進(jìn)了催化劑表面的C-C偶聯(lián),促進(jìn)了可見光催化費托反應(yīng)制備高碳烴的能力。
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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1 徐謙;左承基;;利用費托合成制取液體燃料的研究進(jìn)展[J];能源技術(shù);2008年04期

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本文編號：1293249