本文關(guān)鍵詞：Pd基催化劑的低濃度甲烷催化燃燒實(shí)驗(yàn)研究

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【摘要】：甲烷(CH4)是一種清潔能源,具有能量密度高、氣體污染物排放低、來源廣泛等優(yōu)點(diǎn)。同時(shí),CH4的溫室效應(yīng)約是等量CO2的20倍。CH4的人為排放主要是在開采煤礦的過程中,從礦井通風(fēng)系統(tǒng)排放出的大量的低濃度CH4(0.1-1%)。數(shù)量巨大的CH4進(jìn)入大氣,浪費(fèi)大量能源的同時(shí)還造成了大氣污染。另外,CH4作為燃料燃燒時(shí),常規(guī)的火焰燃燒仍會(huì)產(chǎn)生一定量的NOx,不完全燃燒時(shí)還會(huì)產(chǎn)生未燃HC和CO。而催化燃燒是一種高效利用能源與減少有害氣體排放的有效手段,發(fā)展催化燃燒應(yīng)用技術(shù)的關(guān)鍵就是開發(fā)出高活性和高穩(wěn)定性的催化劑。Pd基催化劑因具有較好的低溫催化活性與抗中毒性能,一直是CH4催化燃燒領(lǐng)域重點(diǎn)研究對(duì)象。本文以貴金屬Pd為活性組分,首先制備了一系列單組分負(fù)載型Pd基催化劑。在自主設(shè)計(jì)和搭建的催化劑活性評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)臺(tái)架上,評(píng)價(jià)了催化劑的CH4催化燃燒活性,考察了不同氧化物載體、焙燒溫度、Pd負(fù)載量和反應(yīng)空速對(duì)Pd基催化劑CH4催化燃燒活性的影響。隨后利用金屬氧化物對(duì)球形Pd納米顆粒進(jìn)行包裹形成核殼結(jié)構(gòu)的手段對(duì)Pd催化劑進(jìn)行改進(jìn)：通過分子自組裝法制備出Pd@Oxide(Oxide= CeO2,ZrO2,SiO2)核殼結(jié)構(gòu)納米粒子,再將其負(fù)載到利用正辛基三乙氧基硅烷(TEOOS)進(jìn)行疏水改性的A1203載體(Si-Al2O3)上,為了對(duì)比,同時(shí)將球形Pd粒子直接負(fù)載到Si-Al2O?載體上,得到Pd/Si-Al2O3和Pd@Oxide/Si-Al2O3系列催化劑：采用BET、TEM、XRD與XPS等技術(shù)手段對(duì)催化劑的物理結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了測(cè)試分析,并評(píng)價(jià)了這種直接從納米顆粒出發(fā)制備的Pd基核殼結(jié)構(gòu)催化劑的CH4催化燃燒活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑的CH4催化燃燒活性受到載體、Pd負(fù)載量、焙燒溫度、反應(yīng)空速等多種因素的影響。從納米顆粒出發(fā)制備的Pd催化劑,PdOx/Pd是CH4催化燃燒的活性物種。核殼結(jié)構(gòu)催化劑的熱穩(wěn)定性較高,而不同的氧化物殼層對(duì)Pd催化劑的活性和穩(wěn)定性有不同的影響。水蒸氣的存在會(huì)在一定程度上抑制核殼結(jié)構(gòu)催化劑的CH4催化活性,但經(jīng)過高溫煅燒后,受到水蒸氣影響的催化劑可以恢復(fù)活性。由此可見,核殼結(jié)構(gòu)催化劑在高溫催化氧化領(lǐng)域中具有較好的研究和應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1284292