本文關(guān)鍵詞：具有壓致變色發(fā)光性質(zhì)的磷光銥配合物的合成及其性質(zhì)研究

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【摘要】：刺激-響應(yīng)型發(fā)光材料在受到外界如熱、光、電、pH或機(jī)械力刺激時(shí)會(huì)產(chǎn)生一定程度的顏色變化,具有這一特性的材料被人們稱為“智能材料”。其中,壓致變色發(fā)光材料是一類會(huì)隨外力影響而發(fā)生顏色變化的材料,這種獨(dú)特的變色行為使其在光學(xué)存儲(chǔ)、傳感、光控開關(guān)等光電材料領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用,并逐漸成為人們研究的熱點(diǎn)。已報(bào)道具有壓致變色行為的材料種類眾多,包括有機(jī)材料、無(wú)機(jī)材料、液晶材料、金屬有機(jī)框架材料以及聚合物等。然而目前對(duì)于壓致變色材料的研究仍處于起步階段,特別是基于金屬配合物的壓致變色材料。為了系統(tǒng)性地研究材料的性質(zhì),配合物分子空間構(gòu)型的調(diào)控,將有助于進(jìn)一步探究材料構(gòu)效關(guān)系,為今后設(shè)計(jì)具有更高效壓致變色發(fā)光行為的金屬配合物提供新的思路。在本論文中,我們合成了兩類陽(yáng)離子型金屬銥配合物。對(duì)其結(jié)構(gòu)與壓致變色性質(zhì)間的關(guān)系進(jìn)行探討,具體工作如下：1.通過(guò)改變配合物環(huán)金屬配體上烷基鏈長(zhǎng),我們成功合成了一系列具有不同烷基鏈的三價(jià)陽(yáng)離子型銥配合物,并對(duì)其光物理性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)研究。通過(guò)密度泛函理論計(jì)算和循環(huán)伏安電化學(xué)實(shí)驗(yàn)證明了不同的烷基鏈長(zhǎng)對(duì)這類金屬銥配合物溶液中的激發(fā)態(tài)性質(zhì)及發(fā)射光譜影響較小。在固態(tài)下配合物展現(xiàn)出肉眼可見的壓致變色發(fā)光性質(zhì),呈現(xiàn)出烷基鏈越長(zhǎng),顏色變化越明顯的現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)證實(shí)該系列銥配合物的顏色變化在可循環(huán)的光儲(chǔ)存材料中具有潛在應(yīng)用價(jià)值。PXRD及DSC分析表明在外界刺激的影響下配合物的堆積方式從晶態(tài)到不定形態(tài)的轉(zhuǎn)化是形成當(dāng)前壓致變色發(fā)光現(xiàn)象的原因。2.設(shè)計(jì)并合成了一系列結(jié)構(gòu)相似的三價(jià)陽(yáng)離子型銥配合物,其中環(huán)金屬配體和輔助配體上連有不同長(zhǎng)度烷基鏈。這一系列金屬銥配合物均顯示出不同程度的壓致變色行為。其中所連最長(zhǎng)烷基鏈的銥配合物能夠通過(guò)簡(jiǎn)單的研磨刺激發(fā)生明顯的顏色變化,并具有良好的可逆性。PXRD實(shí)驗(yàn)表明該類配合物具有壓致變色行為的原因是在外界刺激的作用下固態(tài)分子間發(fā)生了晶態(tài)到不定形態(tài)的相變轉(zhuǎn)化。此外由于這類金屬銥配合物在聚集態(tài)表現(xiàn)出較高的量子效率,顯示出明顯的聚集誘導(dǎo)發(fā)光增強(qiáng)現(xiàn)象。我們成功的利用其中一個(gè)配合物對(duì)硝基爆炸物TNP進(jìn)行高選擇性、靈敏性的檢測(cè)。
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4

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