本文關(guān)鍵詞：具有壓致變色發(fā)光性質(zhì)的磷光銥配合物的合成及其性質(zhì)研究

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【摘要】：刺激-響應型發(fā)光材料在受到外界如熱、光、電、pH或機械力刺激時會產(chǎn)生一定程度的顏色變化,具有這一特性的材料被人們稱為“智能材料”。其中,壓致變色發(fā)光材料是一類會隨外力影響而發(fā)生顏色變化的材料,這種獨特的變色行為使其在光學存儲、傳感、光控開關(guān)等光電材料領(lǐng)域具有廣泛的應用,并逐漸成為人們研究的熱點。已報道具有壓致變色行為的材料種類眾多,包括有機材料、無機材料、液晶材料、金屬有機框架材料以及聚合物等。然而目前對于壓致變色材料的研究仍處于起步階段,特別是基于金屬配合物的壓致變色材料。為了系統(tǒng)性地研究材料的性質(zhì),配合物分子空間構(gòu)型的調(diào)控,將有助于進一步探究材料構(gòu)效關(guān)系,為今后設(shè)計具有更高效壓致變色發(fā)光行為的金屬配合物提供新的思路。在本論文中,我們合成了兩類陽離子型金屬銥配合物。對其結(jié)構(gòu)與壓致變色性質(zhì)間的關(guān)系進行探討,具體工作如下：1.通過改變配合物環(huán)金屬配體上烷基鏈長,我們成功合成了一系列具有不同烷基鏈的三價陽離子型銥配合物,并對其光物理性質(zhì)進行了詳細研究。通過密度泛函理論計算和循環(huán)伏安電化學實驗證明了不同的烷基鏈長對這類金屬銥配合物溶液中的激發(fā)態(tài)性質(zhì)及發(fā)射光譜影響較小。在固態(tài)下配合物展現(xiàn)出肉眼可見的壓致變色發(fā)光性質(zhì),呈現(xiàn)出烷基鏈越長,顏色變化越明顯的現(xiàn)象。實驗證實該系列銥配合物的顏色變化在可循環(huán)的光儲存材料中具有潛在應用價值。PXRD及DSC分析表明在外界刺激的影響下配合物的堆積方式從晶態(tài)到不定形態(tài)的轉(zhuǎn)化是形成當前壓致變色發(fā)光現(xiàn)象的原因。2.設(shè)計并合成了一系列結(jié)構(gòu)相似的三價陽離子型銥配合物,其中環(huán)金屬配體和輔助配體上連有不同長度烷基鏈。這一系列金屬銥配合物均顯示出不同程度的壓致變色行為。其中所連最長烷基鏈的銥配合物能夠通過簡單的研磨刺激發(fā)生明顯的顏色變化,并具有良好的可逆性。PXRD實驗表明該類配合物具有壓致變色行為的原因是在外界刺激的作用下固態(tài)分子間發(fā)生了晶態(tài)到不定形態(tài)的相變轉(zhuǎn)化。此外由于這類金屬銥配合物在聚集態(tài)表現(xiàn)出較高的量子效率,顯示出明顯的聚集誘導發(fā)光增強現(xiàn)象。我們成功的利用其中一個配合物對硝基爆炸物TNP進行高選擇性、靈敏性的檢測。
【學位授予單位】：東北師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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