本文關(guān)鍵詞：高穩(wěn)定性乙醇蒸汽重整Ni基催化劑的設(shè)計(jì)與合成

  更多相關(guān)文章： 乙醇蒸汽重整 鎳基催化劑 有序介孔結(jié)構(gòu) 高負(fù)載量催化劑

【摘要】：隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,能源的緊缺以及環(huán)境問(wèn)題使得尋找替代能源迫在眉睫。氫能,作為一種清潔能源,越來(lái)越受到廣泛關(guān)注。其中,通過(guò)乙醇蒸汽重整工藝來(lái)制備氫氣,具有原料可再生、系統(tǒng)能量效率高等優(yōu)點(diǎn),是科研學(xué)者的研究熱點(diǎn)。Ni基催化劑相對(duì)于貴金屬催化劑具有低成本的優(yōu)勢(shì),被廣泛應(yīng)用于蒸汽重整反應(yīng)。但是,Ni金屬容易遷移燒結(jié)和積碳,從而導(dǎo)致催化劑的失活,是Ni基催化劑應(yīng)用面臨的主要挑戰(zhàn)之一。同時(shí),在低溫乙醇蒸汽重整中,由于熱力學(xué)的限制,氫氣的產(chǎn)率受到限制,所以開(kāi)發(fā)高活性和高穩(wěn)定性的Ni基催化劑對(duì)于低溫乙醇蒸汽重整尤其重要。因此,本論文針對(duì)這些問(wèn)題理性設(shè)計(jì)了高活性高穩(wěn)定性的催化劑,并對(duì)其進(jìn)行乙醇蒸汽重整反應(yīng)測(cè)試。主要的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下。首先,本論文設(shè)計(jì)了氧化鑭改性且具有有序介孔結(jié)構(gòu)的催化劑。通過(guò)溶劑誘導(dǎo)的自組裝方法制備得到了有序介孔鋁催化劑(meso-x LaNiAl)并用于乙醇蒸汽重整。結(jié)果顯示有序介孔結(jié)構(gòu)能夠幫助催化劑獲得較小的金屬粒子(4-6 nm),從而meso-0LaNiAl催化劑相比于浸漬法得到的0LaNiAl催化劑表現(xiàn)出更高的活性和穩(wěn)定性。另外,適量的氧化鑭的添加能夠幫助催化劑暴露出更多的活性表面積,從而使meso-3LaNiAl催化劑實(shí)現(xiàn)更高的催化活性。同時(shí),氧化鑭的改性也能夠在一定程度上減少積碳的產(chǎn)生。添加的La2O3,作為親水性和堿性氧化物,能夠與H2O和CO2反應(yīng),加速沉積的碳的氣化從而再生活性金屬表面,因此meso-3LaNiAl表現(xiàn)出了比meso-0LaNiAl催化劑更優(yōu)秀的抗積碳性能。其次,為了得到高金屬活性表面積的催化劑來(lái)減緩其失活并從整體上提高低溫乙醇蒸汽重整中氫氣的產(chǎn)率,本論文采用共沉淀方法(COP),通過(guò)得到礦物水鎳鋁石結(jié)構(gòu)前軀體制備得到了負(fù)載量為78%的高負(fù)載量催化劑(COP-78)。結(jié)果表明該催化劑具有較小的金屬鎳顆粒(~7 nm)以及較大的活性金屬表面積(35.1m2/gcat),在673K的乙醇蒸汽重整反應(yīng)中展現(xiàn)出了優(yōu)秀的催化活性和穩(wěn)定性。同時(shí),在673K的溫度下沒(méi)有發(fā)生燒結(jié),盡管有積碳產(chǎn)生,但更多的金屬活性表面積使催化劑仍然表現(xiàn)出了很好的催化性能。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ116.2

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 莎仁,吳哈申,嘎日迪;TritonX-100-5-Br-PADAP雙波長(zhǎng)分光光度法測(cè)定微量Ni(Ⅱ)[J];內(nèi)蒙古石油化工;2001年03期

2 陳明浩;18Ni馬氏體時(shí)效鋼電化學(xué)相分析[J];冶金分析;1990年02期

3 程占保;朱維東;蘇向東;王義廂;江林濤;王彤;;TiO_2/NiTi合金中Ni的擴(kuò)散模型研究[J];熱處理技術(shù)與裝備;2008年06期

4 田高峰;汪煜;楊杰;鄒金文;汪武祥;;Ni基粉末冶金高溫合金平衡析出相的熱力學(xué)研究[J];粉末冶金技術(shù);2012年04期

5 張繼儒;;用Ni~(2+)作催化劑光度法測(cè)定白酒中的錳[J];南充師院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1988年01期

6 張保紅,李國(guó)彬,吳玉會(huì),吳曄峰;富鑭稀土-Ni對(duì)銅合金性能影響的研究[J];河北冶金;2004年05期

7 王洪福;張素蘭;蘇智先;何黎明;廖家娥;;2,3,7-三羥基-9-水楊基熒光酮催化動(dòng)力學(xué)光度法測(cè)定痕量Ni(Ⅱ)[J];分析試驗(yàn)室;2011年05期

8 雷鳴,郭蘊(yùn)宜;9%Ni鋼中沉淀奧氏體的形成過(guò)程及其在深冷下的表現(xiàn)[J];金屬學(xué)報(bào);1989年01期

9 岳長(zhǎng)榮,左育民,羅彤,玄光善;新型Ni碳化樹(shù)脂催化劑的制備及微量測(cè)定有機(jī)氧研究[J];高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào);1992年08期

10 蔣毅民,張淑華,周忠遠(yuǎn),鐘新仙;Ni(Ⅱ)�；撬峥s水楊醛席夫堿·2,2'-聯(lián)吡啶三元配合物的合成及晶體結(jié)構(gòu)[J];結(jié)構(gòu)化學(xué);2003年01期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 張淑華;鐘凡;鐘新仙;蔣毅民;;Ni(Ⅱ)、牛磺酸縮水楊醛席夫堿、鄰菲咯啉、水四元配合物的合成及晶體結(jié)構(gòu)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第八屆多元絡(luò)合物會(huì)議論文[C];2002年

2 譚小麗;陳長(zhǎng)倫;胡君;王祥科;;碳納米管對(duì)Ni~(2+)和表面活性劑的吸附研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第26屆學(xué)術(shù)年會(huì)現(xiàn)代核化學(xué)與放射化學(xué)分會(huì)場(chǎng)論文集[C];2008年

3 王敬豐;劉欣;丁培道;湯愛(ài)濤;潘復(fù)生;;Ni對(duì)Mg-Ni合金的非晶形成及儲(chǔ)氫性能的影響[A];2007高技術(shù)新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會(huì)暨《材料導(dǎo)報(bào)》編委會(huì)年會(huì)論文集[C];2007年

4 沈小軍;劉玉;馮青平;肖紅梅;付紹云;;透明柔性導(dǎo)電導(dǎo)磁Ni/環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合膜的制備及性能[A];北京粘接學(xué)會(huì)第二十屆學(xué)術(shù)年會(huì)暨膠粘劑、密封劑技術(shù)發(fā)展研討會(huì)論文集[C];2011年

5 謝福中;卜娟;閆世潤(rùn);喬明華;宗保寧;張曉昕;;猝冷骨架Ni催化劑在乙二醇液相催化重整制氫反應(yīng)中的性能研究[A];中國(guó)化工學(xué)會(huì)2005年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2005年

6 閆衛(wèi)平;席文柱;鄺永變;杜立群;;Ni薄膜熱敏電阻的研究[A];第二屆全國(guó)信息獲取與處理學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2004年

7 李文木;張所波;;過(guò)渡金屬Ni催化制備可溶解的高性能異構(gòu)聚酰亞胺[A];2005年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)論文摘要集[C];2005年

8 喬學(xué)亮;許衛(wèi)華;張振中;孫培禎;;Ni—P薄膜中磷的不均勻性研究[A];首屆中國(guó)功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];1992年

9 潘渤;張旭;尚福林;;單晶塑性理論對(duì)Ni微柱體的適用性研究[A];塑性力學(xué)新進(jìn)展——2011年全國(guó)塑性力學(xué)會(huì)議論文集[C];2011年

10 徐人威;劉東兵;王世波;毛炳權(quán);;球形氯化鎂負(fù)載Ni系催化劑乙烯聚合研究[A];中國(guó)化工學(xué)會(huì)2005年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2005年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前5條

1 北京曲協(xié)副主席 崔琦;相聲能不能不說(shuō)“shǐ”、“niào”、“pì”[N];中國(guó)藝術(shù)報(bào);2013年

2 肖英龍;奧氏體系不銹鋼省Ni化進(jìn)展及課題[N];世界金屬導(dǎo)報(bào);2007年

3 ;NI推出4種用于PXI平臺(tái)的新型R系列VO模塊[N];電子報(bào);2008年

4 李杰;烴類(lèi)原料蒸汽轉(zhuǎn)化制氫系列催化劑及技術(shù)成功[N];科技日?qǐng)?bào);2006年

5 王永軍　白志敏;從春到夏的堅(jiān)守與突破[N];中國(guó)石化報(bào);2011年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 方修忠;高效抗積碳Ni基甲烷重整制氫催化劑的制備和性能研究[D];南昌大學(xué);2016年

2 張軻;低Ni載量六鋁酸鹽催化劑上甲烷和二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)研究[D];吉林大學(xué);2009年

3 江鵬;透氫V_(55)Ti_(30)Ni_(15)合金的制備工藝及組織性能研究[D];哈爾濱理工大學(xué);2014年

4 吉可明;燃燒法制備N(xiāo)i基催化劑及其漿態(tài)床甲烷化性能的研究[D];太原理工大學(xué);2015年

5 吳靚;Ni基多孔合金的制備及性能研究[D];中南大學(xué);2013年

6 王路輝;Ni CeO_2催化劑上水煤氣變換和逆水煤氣變換反應(yīng)的研究[D];天津大學(xué);2008年

7 張杰;Cu,Ni/ γ-Al_2O_3催化加氫動(dòng)力學(xué)與應(yīng)用研究[D];浙江大學(xué);2002年

8 廖亞龍;Pd、Ni催化紫膠改性新工藝及機(jī)理研究[D];昆明理工大學(xué);2007年

9 穆君偉;塊體納米晶Cu,Ni及Ni-Fe合金的力學(xué)性能研究[D];吉林大學(xué);2013年

10 郭梅;鈮酸鹽M~(2+)Nb_2O_6（M~(2+)=Zn,Ni）基微波介質(zhì)陶瓷低溫?zé)Y(jié)和微波介電性能研究[D];華中科技大學(xué);2012年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 馬洪艷;高穩(wěn)定性乙醇蒸汽重整Ni基催化劑的設(shè)計(jì)與合成[D];天津大學(xué);2016年

2 陳鑫;改性硅藻土吸附廢水中Ni~(2+)的實(shí)驗(yàn)研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

3 趙穎;納米NiO熔鹽電解制備N(xiāo)i的研究[D];河北聯(lián)合大學(xué);2014年

4 阮博;Ni摻雜和交換對(duì)水鈉錳礦向鈣錳礦轉(zhuǎn)化的影響[D];華中農(nóng)業(yè)大學(xué);2015年

5 羅軍;Ni系順丁橡膠裝置節(jié)能技術(shù)的研究[D];北京化工大學(xué);2015年

6 譚鵬甲;Ni(Mo)/(Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2)MgAl(O)金屬氧化物催化劑催化CH_4-CO_2重整制合成氣研究[D];太原理工大學(xué);2014年

7 周文鑫;麥飯石礦物的改性制備及對(duì)水中Ni~(2+)、Cu~(2+)吸附性能的研究[D];成都理工大學(xué);2015年

8 張金玲;Ni，Ce離子交換的SBA-15介孔材料吸附劑上柴油的深度吸附脫硫[D];哈爾濱師范大學(xué);2015年

9 楊博;Ni基催化劑上CO加氫過(guò)程的原位紅外研究[D];天津大學(xué);2014年

10 王雪;MgO負(fù)載Ni催化劑催化水蒸氣重整生物醇制氫[D];哈爾濱師范大學(xué);2015年

，

本文編號(hào)：1280076