本文關(guān)鍵詞：核殼結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的制備及其脫硝性能的研究

  更多相關(guān)文章： NH_3-SCR ZSM-5 核殼結(jié)構(gòu) 金屬摻雜

【摘要】：氮氧化物(NOx)是大氣污染的主要污染源之一。ZSM-5分子篩具有良好的水熱性,并且可通過摻雜金屬離子引入更多的活性中心,顯示了優(yōu)異的SCR催化性能。本文分別制備了Fe-ZSM-5@ meso-SiO2和中空CeO_2@Fe-ZSM-5兩種核殼結(jié)構(gòu)分子篩,并對樣品的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行研究。首先采用水熱法制備Fe-ZSM-5分子篩,隨后在修飾后的Fe-ZSM-5外表面包覆介孔硅分子篩,合成具有微孔-介孔結(jié)構(gòu)的核殼結(jié)構(gòu)分子篩Fe-ZSM-5@ meso-SiO2,并以水熱法和浸漬法摻雜單金屬Ce、Ni或雙金屬。通過X射線衍射光譜(XRD),高分辨透射電鏡(HRTEM),氫氣程序升溫還原(H2-TPR), X射線光電子能譜(XPS)等分析測試手段對樣品的形貌、結(jié)構(gòu)進行表征。在固定床反應(yīng)器中對催化劑在NH3-SCR反應(yīng)中的催化活性進行測試,并對反應(yīng)歷程進行原位紅外分析。結(jié)果表明,水熱法制備的樣品活性明顯高于浸漬法制備的樣品活性,且Ce比Ni, Ni比La更有利于SCR反應(yīng)。在浸漬Ce的過程中,不同的溶劑會影響樣品的活性。溶劑影響了CeO_2顆粒大小,Ce4+的含量和還原溫度大小,從而影響了對NO和NH3的吸附能力。在樣品FeZ@Ce/MS-H2O中,CeO_2顆粒最小,且其高度分散于MS孔道中,易于還原；同時有利于吸附NO的Ce4+的濃度最大,對NH3和NO的吸附能力最強,有利于SCR反應(yīng),因此FeZ@Ce/MS-H2O具有最高的反應(yīng)活性。對中空CeO_2@Fe-ZSM-5核殼結(jié)構(gòu)分子篩的制備條件進行研究,結(jié)果表明前驅(qū)液的攪拌時間、晶化時間、晶種對于樣品的結(jié)構(gòu)和形貌有一定的的影響。由于CeO_2@Fe-ZSM-5中Ce4+的濃度較大,有利于吸附NO,因此在SCR反應(yīng)中CeO_2@Fe-ZSM-5的催化活性比Ce/Fe-ZSM-5要高。
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1266745