本文關鍵詞：微波輔助快速合成石墨烯基氧還原催化劑及其催化性能研究

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【摘要】：燃料電池具有高效、零污染等特點,是未來可替代化石燃料發(fā)電的主要裝置。陰極氧化還原反應緩慢,歷程復雜,即便在做好的催化劑表面反應,交換電流密度依然很低。目前商業(yè)化的鉑催化劑存在耐久性差,易中毒等缺陷,鉑金屬本身稀缺,價格高昂等問題。雜原子摻雜石墨烯表現出優(yōu)越的耐久性和抗中毒能力,以及優(yōu)越的催化活性,可以極大地降低燃料電池的成本。摻雜石墨烯的合成方法一般是將雜原子源與氧化石墨烯一起在高溫下處理,氧化石墨烯失去含氧基團摻雜進入雜原子。本文分別將雙層多孔的還原氧化石墨烯與三聚氰胺和對甲苯磺酸混合研磨,在微波輔助快速合成氮、硫摻雜石墨烯。并以雙層多孔還原氧化石墨烯與摻雜石墨烯為納米顆粒的載體,比較研究石墨烯基催化劑負載鉑前后的催化性能。雙層多孔氧化石墨烯通過在微波輔助下快速加熱顆粒均勻的氧化石墨烯粉末使其膨脹而得到。而氧化石墨烯是由改進的Hummers法制備,本文通過引入超聲過程加快其插層反應,并在離心洗滌得到中性的氧化石墨烯溶液后,再次使用超聲分散氧化石墨烯水溶液,使用小型噴霧干燥儀,干燥得到顆粒均勻的氧化石墨烯粉末。然后使用微波輔助快速升溫使得氧化石墨烯表面的含氧基團與部分連接的碳分解,得到雙層多孔的還原氧化石墨烯。氮、硫摻雜石墨烯的催化性能研究發(fā)現,還原氧化石墨烯與三聚氰胺的質量比為5:1時,微波輔助法制備的氮摻雜石墨烯(NG-1)在堿性介質中催化活性最好,轉移電子數為3.84左右,很接近高效的四電子催化進程,是因為NG-1的缺陷度最大。對于氮摻雜石墨烯,缺陷度越大,轉移電子數越大。而硫摻雜石墨烯(SG-5)的最大轉移電子數雖為1.87,但Raman光譜分析得知,SG-5的缺陷度為1.65,因此SG-5的催化性能較差。負載納米顆粒后,石墨烯基鉑催化劑的轉移電子數都增加了,影響最大的是SG-1,從1.31增加到3.33,影響最小的是NG-1,僅從3.84增加到4.02。表明在NG-1與Pt基催化劑的催化性能接近,因此NG-1是潛在的替代鉑基催化劑的非金屬氧還原催化劑。
【學位授予單位】：深圳大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1251703