基于MOFs框架結(jié)構(gòu)光催化劑的制備及性能研究
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【摘要】:21世紀(jì)資源與環(huán)境是人們面臨的兩大挑戰(zhàn),隨著社會的發(fā)展,工業(yè)化進(jìn)程的加快,人類生活水平的提高,資源的大量消耗。造成空氣和水污染問題日益嚴(yán)重。應(yīng)對水污染與空氣污染問題,最常用的方法就是光催化技術(shù)。而光催化劑又是光催化技術(shù)的核心。常用的光催化一般有TiO2、ZnO、W03、Fe2O3、CdS、PbS等等。他們有各自的優(yōu)點。例如TiO2價格便宜,無毒無害,光催化活性高,但是光吸收效率低。Fe203材料易得,催化性能優(yōu)越,其自身具有的磁性為催化劑回收利用提供了條件。但是也存在缺點,例如光催化劑中空穴與電子復(fù)合幾率高,光利用率小,催化劑利用效率低,無法回收利用。為了彌補各種催化劑的不足,人們通過各種方法對其改性,例如,表面處理、貴金屬負(fù)載,金屬摻雜、非金屬摻雜、表面光敏化,半導(dǎo)體復(fù)合等等,獲得可見光利用效率高,催化活性好的催化劑。本文研究的是基于MOFs框架結(jié)構(gòu)光催化劑,催化劑以MOFs作為前驅(qū)體,制備氧化物/多孔碳復(fù)合催化劑。來探索光催化性能的變化。我們以水熱法合成MOFs,然后在保護(hù)環(huán)境下進(jìn)行煅燒制備氧化物/多孔碳復(fù)合催化劑。該類催化劑多孔,有利于吸附性能。碳的引入,能降低空穴電子的復(fù)合幾率,增加光的利用效率。四氧化三鐵具有磁性,為催化劑回收利用提供了條件。另外通過溶膠凝膠法在表面負(fù)載了二氧化鈦,來提高光吸收效率,進(jìn)而提高催化性能。具體內(nèi)容如下:(1)利用硝酸、氫氟酸、鐵、水等原料通過水熱反應(yīng)制備多孔結(jié)構(gòu)Fe-MOF,然后將Fe-MOF在氮氣保護(hù)環(huán)境下煅燒形成氧化鐵/多孔碳,氧化鐵/多孔碳保存有孔道結(jié)構(gòu)。通過這種方法得到的氧化鐵/多孔碳,氧化鐵與多孔碳均勻分布,碳有利于電子分布,減小了空穴電子復(fù)合幾率。氧化鐵/多孔碳對有機污染物有很好的光催化作用,而且氧化鐵/多孔碳有磁性,可以利用其磁性對催化劑氧化鐵/多孔碳進(jìn)行回收利用。(2)由于氧化鐵/多孔碳催化活性不高,我們想通過負(fù)載二氧化鈦提高光催化活性。我們首先通過水熱方法制備了Fe-MOF,然后利用鈦酸丁酯通過溶膠凝膠法制備了Fe-MOF@TiO2,然后將Fe-MOF@TiO2在氮氣保護(hù)環(huán)境下煅燒制備氧化鐵/多孔碳@Ti02。氧化鐵/多孔碳@TiO2具有球形多不能能結(jié)構(gòu),負(fù)載二氧化鈦后,光吸收效率有明顯提高,催化性能得到明顯提高,而且達(dá)到了高催化效率與回收雙重目的。(3)利用氯化錳、DMF、水等原料通過水熱方法制備多孔結(jié)構(gòu)Mn-MOF,然后將Mn-MOF在氮氣保護(hù)環(huán)境下煅燒制備一氧化錳/多孔碳,一氧化錳有較強的催化活性,然后通過碳復(fù)合制備的一氧化錳/多孔碳,增加了孔道結(jié)構(gòu),有利于污染物吸附,而且碳的加入減小了空穴電子的復(fù)合幾率,提高了一氧化錳的光催化性能。本論文中基于MOFs框架結(jié)構(gòu)光催化劑,具有較高的光吸收效率,較小的空穴電子復(fù)合幾率,較高的光催化活性,化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,而且解決了催化劑回收利用問題。這種基于MOFs框架結(jié)構(gòu)光催化劑,較以往的催化劑,具有更大的比表面積,存在有孔道結(jié)構(gòu)。擴寬了光吸收范圍,為可見光的利用提供了可能。這種材料在未來的空氣治理,水污染處理等方面擁有廣闊的天地。
【學(xué)位授予單位】:上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;O644.1
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,本文編號:1249796
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