本文關(guān)鍵詞：雙功能固體酸催化劑的制備及其在糖類轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛（5-HMF）中的應(yīng)用

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【摘要】：化石能源是人類賴以生存和發(fā)展的重要資源,隨著化石能源的日益枯竭而帶來(lái)的基礎(chǔ)化工原料短缺問題越來(lái)越突出,人類迫切需要尋找低成本、低污染、高效、可持續(xù)的新能源,以彌補(bǔ)化工原料的短缺,減少環(huán)境污染。生物質(zhì)被認(rèn)為是全球最豐富的可再生資源,5-羥甲基糠醛(5-HMF)是一種重要的平臺(tái)化合物,它被認(rèn)為是連接石化工業(yè)和生物質(zhì)工業(yè)的橋梁。同時(shí)含Lewis酸和Br?nsted酸的固體催化劑對(duì)糖類,特別是對(duì)葡萄糖有較好的催化效果,能有效的催化糖類獲得較高產(chǎn)率的5-HMF。本論文以儲(chǔ)存量大、廉價(jià)、可再生的糖類為原料,以制備同時(shí)含Lewis酸和Br?nsted酸的雙功能固體酸材料為催化劑,開展了催化轉(zhuǎn)化糖類制備5-HMF的研究。(1)對(duì)B-Al固體酸催化劑的制備方法進(jìn)行了篩選,并對(duì)催化劑的不同摩爾比例(B:Al=2:1,3:2,2:3,1:1,1:2)、煅燒溫度(400oC、500oC、600oC、700oC)進(jìn)行了篩選,篩選出了較優(yōu)催化劑的摩爾比為B:Al=3:2,煅燒溫度為400oC。對(duì)催化劑進(jìn)行了FTIR、XRD、SEM、NH3-TPD、N2-吸附脫附、吡啶紅外等表征,初步確定了該催化劑的基本結(jié)構(gòu)。將較優(yōu)催化劑用于催化葡萄糖轉(zhuǎn)化為5-HMF,對(duì)反應(yīng)條件(反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、溶劑、催化劑用量、底物)進(jìn)行了優(yōu)化,并探討了該催化劑的重復(fù)使用性。得到了最佳的反應(yīng)條件為:葡萄糖質(zhì)量50 mg,催化劑質(zhì)量20 mg,1.0 g DMSO,反應(yīng)溫度140oC,反應(yīng)時(shí)間2 h,5-HMF產(chǎn)率達(dá)到39.9%,且催化劑重復(fù)使用4次后5-HMF的產(chǎn)率為30.9%。(2)通過溶膠-凝膠法制備了含Br?nsted酸和Lewis酸雙功能的AlF3催化劑,通過FTIR、XRD、SEM、TEM、N2-吸附脫附、NH3-TPD、吡啶紅外對(duì)其結(jié)構(gòu)、理化性質(zhì)進(jìn)行了相應(yīng)表征,并探討了其催化葡萄糖制備5-HMF的催化活性,對(duì)反應(yīng)條件(反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、溶劑、催化劑用量、底物)進(jìn)行了優(yōu)化,探討了Br?nsted/Lewis酸位點(diǎn)對(duì)催化葡萄糖轉(zhuǎn)化為5-HMF的影響。得到了最佳的反應(yīng)條件為:葡萄糖質(zhì)量50 mg,催化劑質(zhì)量20 mg,1.0 g DMSO,反應(yīng)溫度140oC,反應(yīng)時(shí)間10 h,5-HMF產(chǎn)率達(dá)到57.3%,葡萄糖的轉(zhuǎn)化率為95.5%。增加Br?nsted酸的含量有利于葡萄糖脫水生成5-HMF,催化劑催化葡萄糖脫水制備5-HMF的主要?dú)v程是葡萄糖在Lewis酸的作用下異構(gòu)化生成果糖,然后在Br?nsted酸的存在下脫水生成5-HMF,Br?nsted酸和Lewis酸在葡萄糖脫水反應(yīng)中起協(xié)同作用。(3)制備了雜多酸鹽催化劑,通過FTIR、NH3-TPD對(duì)其進(jìn)行了表征,并探討了其催化葡萄糖制備5-HMF的催化活性,對(duì)反應(yīng)條件(反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、溶劑、催化劑用量、底物)進(jìn)行了優(yōu)化,并研究了其重復(fù)使用性。得到了最佳的反應(yīng)條件為:葡萄糖質(zhì)量50 mg,催化劑質(zhì)量20 mg,1.0 g DMSO,反應(yīng)溫度140oC,反應(yīng)時(shí)間4 h,5-HMF產(chǎn)率達(dá)到23.2%,催化劑重復(fù)使用5次后5-HMF的產(chǎn)率為19.2%。
【學(xué)位授予單位】：貴州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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