本文關(guān)鍵詞：三維多級(jí)納結(jié)構(gòu)鈷酸鎳微球的合成及其電化學(xué)性能研究

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【摘要】：隨著傳統(tǒng)化石燃料的日益耗竭以及日益嚴(yán)峻的環(huán)境污染,清潔可再生能源和儲(chǔ)能材料引起了人們廣泛的研究興趣。直接甲醇燃料電池(DMFCs)和超級(jí)電容器(SCs)具有轉(zhuǎn)化效率高、循環(huán)壽命長以及對環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),在能源轉(zhuǎn)化與儲(chǔ)能領(lǐng)域吸引了人們的廣泛關(guān)注。過渡金屬氧化物NiCo2O4因具有兩種固態(tài)氧化還原電對可為電極反應(yīng)提供兩種活性中心而有利于提高電極材料的電化學(xué)性能,同時(shí)NiCo2O4原料豐富且對環(huán)境友好而被廣泛應(yīng)用于DMFCs和SCs領(lǐng)域。然而,NiCo2O4電極材料的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性仍有待進(jìn)一步提高。本論文通過無外加堿的簡便無模板溶劑熱過程及適度焙燒得到了系列三維多級(jí)NiCo2O4介孔超薄納米片微球,研究了所得電極材料的電催化甲醇氧化和超級(jí)電容性能,探討了催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)與性能間的聯(lián)系。論文的主要內(nèi)容與創(chuàng)新點(diǎn)如下：1、以鎳、鈷硝酸鹽為金屬源、水-異丙醇-甲醇三元混合溶劑為反應(yīng)介質(zhì),采用無外加堿的簡便無模板溶劑法合成了系列三維多級(jí)納米片鎳鈷堿式硝酸鹽微球前體。系統(tǒng)合成實(shí)驗(yàn)表明,異丙醇對空心結(jié)構(gòu)的形成及甲醇對沉淀劑OH-離子和初始納米片的形成是關(guān)鍵。保持異丙醇用量為68mL,當(dāng)甲醇與水的體積分別為11和4 mL時(shí),得到三維納米片空心微球前體：當(dāng)甲醇與水的體積分別為9和6 mL時(shí),得到三維納米片實(shí)心微球前體�；跁r(shí)間-依賴實(shí)驗(yàn)提出空心微球前體可能的形成機(jī)理為由內(nèi)向外的Ostwald熟化過程。2、上述兩種前體經(jīng)煅燒分別得到了三維多級(jí)NiC0204介孔納米片空心和實(shí)心微球。綜合表征結(jié)果表明,空心微球是由超細(xì)NiC0204納米粒(11.9nm)構(gòu)成的介孔超薄納米片自組裝而成,其比表面積和孔體積分別為93.4m2.gq和0.368 cm 3·g-1,明顯大于對應(yīng)的實(shí)心微球(69.4 m2·g-1,0.294 cm3·g-1)3、電催化甲醇氧化測試結(jié)果表明NiCo2O4空心微球具有遠(yuǎn)高于相應(yīng)單金屬氧化物Co304和NiO實(shí)心微球、且明顯高于NiCo2O4實(shí)心微球的甲醇氧化性能。其電流密度高達(dá)95 A.g-,啟動(dòng)電位為0.27 V (vs. SCE),且循環(huán)500圈后的電流密度仍保留90%。4、超級(jí)電容性能測試結(jié)果表明NiCo2O4空心微球具有比實(shí)心微球更優(yōu)異的超級(jí)電容性能。其比電容高達(dá)1701 F·g-1 (1A·g-1), 15A·g-1下的倍率性能為61.5%,且在10 A·g-1下循環(huán)1000圈后的比電容仍保持78.2%。5、NiCo2O4空心微球優(yōu)異的電化學(xué)性能可歸因于：1)高的導(dǎo)電性有利于電子在電極中和電極/電解質(zhì)界面的快速傳遞；2)大的比表面積不僅為電極反應(yīng)提供了足夠的活性位點(diǎn)也極大地提高了電極/電解質(zhì)的接觸面積；3)相鄰介孔超薄納米片之間形成了大量的開放性孔道,為離子/電解質(zhì)提供了有利的傳輸通道;4)空心微球可充當(dāng)離子“緩沖儲(chǔ)存器”緩沖因OH"離子快速嵌入和脫除所導(dǎo)致的張力變化。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

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