本文關(guān)鍵詞：多形貌NiO基催化劑的制備及其甲烷催化燃燒性能研究

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【摘要】：研究甲烷深度氧化催化反應(yīng)不僅有利于解決環(huán)境問題而且可以促進(jìn)能源的有效利用。開發(fā)低成本、高性能的甲烷深度氧化催化劑是當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。本文針對甲烷的深度氧化反應(yīng),研究了具有高活性、高穩(wěn)定性和抗水性能的非貴金屬NiO催化劑。采用N2吸附脫附、XRD、H_2-TPR、SEM、XPS、TEM、O_2-TPD等表征方法,探討了其物理化學(xué)性能與反應(yīng)性能之間的關(guān)系,并取得了如下重要結(jié)果:1.采用沉淀法,利用不同的沉淀劑制備了NiO-NaOH、NiO-NH3.H_2O和NiO-Na2CO3三種催化劑,并用于甲烷的深度氧化反應(yīng)。其中NiO-NaOH具有最優(yōu)的反應(yīng)性能,與0.5wt.%Pd/Al_2O_3催化劑的活性相當(dāng)。結(jié)果表明,NiO-NaOH為介孔片狀結(jié)構(gòu),具有最大的表面積、最好的氧化還原性能和最多的活性氧,因此該催化劑具有最佳的催化性能。另外,無論在高空速還是低空速時(shí),NiO-NaOH催化劑都表現(xiàn)出優(yōu)良的抗水穩(wěn)定性。2.通過不同合成方法制備了納米花狀的Ni O-PEG、NiO-PVP,并用于甲烷的深度氧化。發(fā)現(xiàn)NiO-PEG具有最優(yōu)的反應(yīng)性能,與1wt.%Pd/Al_2O_3催化劑的活性相當(dāng)。結(jié)果表明,NiO-PEG的最佳催化性能可歸因于其最大的比表面積、最高的氧化還原性能和最多的活性氧。同時(shí),隨著焙燒溫度的升高,NiO顆粒增大、比表面積下降以及還原性能降低,因而導(dǎo)致催化劑NiO-PEG的活性明顯下降,但其活性仍高于NiO-Cal.催化劑。另外,NiO-PEG催化劑都表現(xiàn)出優(yōu)良的抗水穩(wěn)定性。3.共沉淀法合成一系列的Ni_(1-x)Al_x催化劑,發(fā)現(xiàn)Al的加入導(dǎo)致其甲烷氧化活性降低,可能原因是Ni與Al的強(qiáng)相互作用降低了其催化活性;采用浸漬法合成x wt.%NiO/Al_2O_3催化劑,發(fā)現(xiàn)NiO負(fù)載量的增加提高了其甲烷催化的活性,可知NiO是甲烷深度氧化的活性中心。另外,不同方法、不同載體制備的一系列Ni:M(Al或Si)=2:8催化劑,發(fā)現(xiàn)不同方法制備的NiO催化劑的活性順序?yàn)镹iO-NaOHNi0.8Si0.2-PM≈Ni0.8Si0.2-IMPNi0.8Al0.2-PMNi0.8Al0.2-IMPNi0.8Al0.2-C P。結(jié)果表明,導(dǎo)致不同催化劑活性差異的原因是:惰性載體SiO_2與活性中心之間沒有強(qiáng)的相互作用;而Al_2O_3載體與活性中心之間有強(qiáng)的相互作用,并且這一強(qiáng)相互作用,可明顯降低催化劑活性中心的氧化還原性能。
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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