本文關(guān)鍵詞：Co-ZIF-67和Co-PMIDA催化水氧化性能的研究

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【摘要】：氫氣被認(rèn)為是最清潔的燃料,而光催化水分解產(chǎn)生氫氣和氧氣被認(rèn)為是最有前途的能量轉(zhuǎn)換途徑。水分解分為水還原和水氧化兩個半反應(yīng),其中水氧化需要經(jīng)歷四電子氧化過程,被認(rèn)為是制約水分解的瓶頸。因此開發(fā)高效的水氧化催化劑(WOCs)對于獲得廉價能源具有重要意義。近些年來,圍繞著非貴金屬(Fe、Co、Ni、Cu等)水氧化催化劑的研究越來越多,這類催化劑雖然能夠達(dá)到較高的轉(zhuǎn)化頻率(TOF)和產(chǎn)氧效率,但是同樣存在著穩(wěn)定性較差等問題。本文中,合成了兩種鈷配合物(Co-ZIF-67和Co-PMIDA),針對其在催化水氧化方面的性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,著重考察了催化劑催化活性和穩(wěn)定性,具體研究工作如下:1、合成和表征了鈷基有機框架(Co-ZIF-67),系統(tǒng)考察了催化劑的尺寸和用量,緩沖溶液體系、pH、電子犧牲受體的濃度對水氧化反應(yīng)的影響,發(fā)現(xiàn)在pH=9.0,80 mM硼砂-硼酸緩沖溶液中,光敏劑為1 mM[Ru(bpy)3](ClO_4)_2,40 mM S_2O_8~(2-)產(chǎn)氧量最大,為117.2μmol,TOF為0.0035 s-1。結(jié)合多種技術(shù)手段動態(tài)光散射(DLS)、液相質(zhì)譜(LC-MS)、紫外可見光譜(UV-vis)、X-射線光子能譜(XPS)、掃描電子顯微鏡(SEM))對催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了充分的考察。結(jié)果表明,Co-ZIF-67是有效的分子水氧化催化劑。2、考察了Co-ZIF-67的電催化水氧化穩(wěn)定性,通過電流-時間曲線(I-T)、線性循環(huán)伏安(LSV)、X-射線光子能譜(XPS)、掃描電子顯微鏡(SEM)對催化劑的電催化水氧化穩(wěn)定性進(jìn)行了充分的考察。結(jié)果表明,Co-ZIF-67在電催化水氧化條件下同樣具有較好的穩(wěn)定性。最后,通過理論計算,模擬了水氧化發(fā)生的可能機理,表明Co-ZIF-67可以有效的催化水氧化反應(yīng)的進(jìn)行。3、合成和表征了(H_3O)_6·[Co_4(H_2O)_4(HPMIDA)_2(PMIDA)_2]·2H_2O(Co-PMIDA),考察了催化劑的濃度和pH對水氧化反應(yīng)的影響,在pH=9.0,80 mM硼砂-硼酸緩沖溶液中,催化劑濃度為2.0μmol,產(chǎn)氧量為13.23μmol。通過動態(tài)光散射(DLS)、液相質(zhì)譜(LC-MS)、紫外可見光譜(UV-vis)、陳化實驗對催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了充分的考察。對比了不同催化活性物種依賴環(huán)境變化,而表現(xiàn)出的不同催化活性,排除了Co~(2+)(aq)、CoO_x催化可能性。
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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