本文關(guān)鍵詞：錒系有機(jī)金屬框架配合物的合成、表征以及性能研究

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【摘要】：金屬-有機(jī)骨架(MOFs)是指由金屬離子或者金屬簇與有機(jī)配體自組裝而成的具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的配位聚合物。由于MOFs具有合成方法簡(jiǎn)單、熱穩(wěn)定性好、結(jié)構(gòu)可調(diào)等特點(diǎn)在催化、磁性、氣體吸附和分離、熒光、鐵電等諸多領(lǐng)域都具有廣闊的應(yīng)用前景。相對(duì)與其他金屬M(fèi)OFs而言,錒系MOFs,具有更高的配位數(shù),結(jié)構(gòu)更加容易調(diào)控,并且在能源日益匱乏的今天,對(duì)它的配位方式,性質(zhì)的研究能夠?yàn)楹怂氐姆蛛x提供有效的依據(jù),并且對(duì)核廢料的處置也有一定參考意義。本論文選取錒系元素中代表性的鈾,釷作為有機(jī)金屬框架(MOFs)的中心金屬離子,采用溶劑熱和離子熱的方法合成了幾種鈾釷的MOFs配合物,并對(duì)其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了分析,具體的工作如下:(1)在溶劑熱條件下,采用1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H3L1)、3,5-二(對(duì)羧基苯基)苯(H3L2)、三(4-羧基苯基)氧化膦配體(H3L3)和硝酸鈾酰得到了三個(gè)配合物,通過(guò)X-射線單晶衍射對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,結(jié)果發(fā)現(xiàn),配合物1為二維層狀結(jié)構(gòu),配合物2,3都為3維微孔結(jié)構(gòu)。對(duì)三個(gè)配合物進(jìn)行了熱重、粉末、熒光、圓二色譜、非線性光學(xué)的表征,特別的對(duì)三維配合物2中的鈾酰的特殊配位方式進(jìn)行了計(jì)算,計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)值很吻合。此外對(duì)配合物2、3的離子交換性能進(jìn)行了表征,結(jié)果顯示配合物2對(duì)Cs+離子去除效果非常好,配合物3對(duì)Th4+離子去除效果非常好,還對(duì)配合物2的p H和輻照穩(wěn)定性進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果表明配合物2具有良好的p H和輻照穩(wěn)定性。(2)利用三(4-羧基苯基)氧化膦配體(H3L3)和硝酸釷通過(guò)不同的合成方法得到了兩個(gè)不同的結(jié)構(gòu),通過(guò)X-射線單晶衍射儀對(duì)兩個(gè)配合物進(jìn)行了表征,結(jié)果發(fā)現(xiàn)用離子熱合成的材料,孔道和孔隙率都比溶劑熱的大,并且更容易形成手性的配合物。此外對(duì)晶體進(jìn)行了熱重、粉末、熒光、氣體吸附等的測(cè)試。(3)利用1,3,5-三(4-羧基苯基)苯,4,4'4''-三甲酸三苯胺配體和硝酸釷,分別得到了三個(gè)結(jié)構(gòu),都形成了類石墨烯的網(wǎng)格,其中配合物6,7和配合物1非常相似,因此做了參雜實(shí)驗(yàn)的表征,結(jié)果發(fā)現(xiàn)鈾酰的確進(jìn)到了配合物6中去,配合物8還形成了三維的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),此外還對(duì)配合物6-8進(jìn)行了熱重、粉末、熒光、量子產(chǎn)率等的測(cè)試。
【學(xué)位授予單位】：東華理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4

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