耐爾藍(lán)異相催化劑單分子層界面構(gòu)建與協(xié)同催化機(jī)理研究
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更多相關(guān)文章: 耐爾藍(lán) LB膜 協(xié)同催化 界面設(shè)計(jì)
【摘要】:LB技術(shù)可以有序構(gòu)造分子,是研究催化劑界面構(gòu)型的很好選擇。耐爾藍(lán)(3-胺基-7-(二乙基胺)-1,2-苯并嗯嗪硫酸鹽,Nile)具有還原性、助催化性能及強(qiáng)熒光特性。本項(xiàng)研究利用耐爾藍(lán)的性質(zhì),合成了長鏈Nile分子,即Nb18。通過不同的沉積方法構(gòu)建Langmuir雜化膜,包括嗯唑環(huán)位于層內(nèi)側(cè)的單分子膜(LB方法)與VA唑環(huán)位于層外側(cè)分子膜(LS方法),將其沉積到惰性電極表面,形成膜催化劑。研究上述膜在NADH氧化還原反應(yīng)中的催化行為。研究表明:相對于LB方法沉積膜,LS沉積膜(嗯唑環(huán)在層外側(cè)分子膜)對NADH有著更高的催化活性,源于其更高自由度的嗯唑環(huán),表明Nb18分子催化活性中心來自于VA唑環(huán),而非烷基鏈。本研究證明界面分子構(gòu)型設(shè)計(jì)對于催化性能改善具有重要意義。另外,利用Nile的還原特性及對貴金屬的穩(wěn)定作用,在水熱條件下合成了特殊形貌的樹枝狀Pt納米晶,相對于顆粒狀Pt納米晶,其具有更多的活性位點(diǎn),對甲醇氧化表現(xiàn)出更好的電催化性能。將該樹枝狀Pt納米晶與氧化石墨烯復(fù)合,電催化性能得到進(jìn)一步提高。表面化學(xué)與電化學(xué)證明了樹枝狀Pt納米晶與氧化石墨烯負(fù)載具有協(xié)同效應(yīng)。Nile是一種吩嗪類強(qiáng)熒光染料,我們將陽離子染料Nile通過陰離子粘土的誘導(dǎo)作用吸附到陽離子十六胺(CA)膜上,形成三組分LB雜化膜。光譜學(xué)證明了形成兩種不同的吸附態(tài)分子。較高濃度的粘土溶液(7 ppm)、低的沉積壓力(5mN/m)容易形成吸附態(tài)Ⅰ,其VA唑環(huán)平行于液面呈頭對頭模式排列。較低濃度的粘土溶液(1 ppm)、高的沉積壓力(30 mN/m)容易形成吸附態(tài)Ⅱ,其嗯唑環(huán)垂直于液面形成肩并肩模式排列。
【學(xué)位授予單位】:合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36
【相似文獻(xiàn)】
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,本文編號:1197160
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