本文關(guān)鍵詞：含氮芳環(huán)類配位聚合物的合成及對硝基化合物催化轉(zhuǎn)化和熒光傳感研究

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【摘要】：配位聚合物兼具無機(jī)-有機(jī)雜化材料的特點,逐漸成為新型功能材料的研究熱點。本文選擇柔性多齒含氮配體TPOM.剛性三腳架配體她tib、以及一系列V-字型配體(1,3-dpb,BIDPE,BPDPE,PIDPE)作為主配體,以不同結(jié)構(gòu)的羧酸類配體作為輔助配體,成功合成了12個結(jié)構(gòu)新穎的配位聚合物, 即{[Cu2(TPOM)(ddpa)2])n (1)、{[Cu(tib)2(H20)2]-(N03)2)n (2) {[Cd(1,3-bdc)(dpb)]·2H20).(3)、 [Co(BIDPE)2(1,3-bdc)2]n (4) [Ni(BIDPE)2(1,3-bdc)2]n (5)、[Ni(PIDPE)2(H20)2(1,3-bdc)]n (6) {[Zn(BIDPE)(hdc)]·2H20)n(7).{[Co(BIDPE)(suc)]·3H20)n (8) [Co2(BPDPE)2(1,2-bdc)2]n(9)、[Zn2(BPDPE)2(1,2-bdc)2]n (10) [Cd2(BPDPE)2(1,2-bdc)2]n(11)、[Cu2(BPDPE)2(H2O)2(1,2-bdc)2].(12)[季戊四吡啶(TPOM)、均三咪唑基苯(tib)、間二吡啶基苯(1,3-dpb)、4,4’-二吡啶基二苯醚(BPDPE)、4-吡啶基-4’-咪唑基二苯醚(PIDPE)、4,4’-二咪唑基二苯醚(BIDPE)、去質(zhì)子化的4,4’-二羧基二苯胺(ddpa)、去質(zhì)子化間苯二甲酸(1,3-bdc)、去質(zhì)子化鄰苯二甲酸(1,2-bdc)、去質(zhì)子化的己二酸(hdc)、去質(zhì)子化的丁二酸(suc)]。對合成的配位聚合物進(jìn)行了X-ray單晶衍射,紅外光譜,熱重分析,固體熒光和紫外等分析。配位物1是一個經(jīng)二重穿插所形成的三維骨架結(jié)構(gòu),呈現(xiàn)pcu拓?fù)湫问?在酸堿溶液中能夠穩(wěn)定存在,并且在過量的NaBH4溶液中展現(xiàn)出對4-硝基苯酚很好的催化降解效果。用剛性的三腳架配體tib和五水合硝酸銅在溶劑熱的條件下成功合成出了配合物2,由于氫鍵的作用,配合物2也呈現(xiàn)三維的結(jié)構(gòu),在過量的NaBH4溶液中同樣展現(xiàn)出對4-硝基苯酚很好的催化降解效果。配合物3屬于單斜晶系,空間群屬于C2/c。每個配位的Cd離子與三個去質(zhì)子化的間苯二甲酸進(jìn)行配位,無限延伸形成一維梯狀結(jié)構(gòu)。間二吡啶基苯(1,3-dpb)將一維的梯形鏈連接起來形成一個三維結(jié)構(gòu),呈現(xiàn)pcu拓?fù)錁?gòu)型。配合物4和5屬于異構(gòu)同質(zhì)體,由于氫鍵的存在均呈現(xiàn)二維層狀的結(jié)構(gòu)。配合物6與配合物4、5的結(jié)構(gòu)類似,也是二維層狀的結(jié)構(gòu)。配合物7包含一維雙鏈[Zn2(BIDPE)2]、和[Zn2(hdc)2]n金屬雜環(huán)結(jié)構(gòu),相鄰的一維雙鏈由于氫鍵和π…π共軛作用形成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),其作為熒光材料,對丙酮有很好的檢測效果。配合物8中,Co離子和丁二酸形成一個中心螺旋鏈,Co離子和BIDPE形成一個Z字形的鏈,中心螺旋鏈和Z字形的鏈相互連接形成一個三維骨架結(jié)構(gòu),配合物8的煅燒產(chǎn)物對4-硝基苯酚有很好的催化降解效果。配合物9、10和11屬于異質(zhì)同構(gòu)體,中心金屬與鄰苯二甲酸作用形成-維鏈狀結(jié)構(gòu),BPDPE將相鄰的一維鏈連接起來形成二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),由于穿插和π…π作用進(jìn)而形成三維結(jié)構(gòu)。配合物12中,Cu離子與BPDPE作用形成五重穿插結(jié)構(gòu),鄰苯二甲酸與其作用進(jìn)而形成一個三維結(jié)構(gòu)。本論文中,系統(tǒng)的研究所合成配合物的結(jié)構(gòu),并且研究了基于配合物1、2、8對于4-硝基苯酚的催化轉(zhuǎn)化,配合物7對于丙酮小分子的熒光傳感。
【學(xué)位授予單位】：安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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本文編號：1190354