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含Ca化合物對(duì)釩鈦基SCR催化劑脫硝活性的影響

發(fā)布時(shí)間:2017-11-14 20:48

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【摘要】:氮氧化物(NO_x,硝)作為大氣主要污染物之一,對(duì)人類健康、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、自然生態(tài)環(huán)境等造成嚴(yán)重危害,國(guó)家從十一五即開始NO_x減排工作。NO_x主要來源于以煤炭為主的燃燒,約占排放總量的60%,近年來,生物質(zhì)燃燒排放的NO_x亦日趨增多。國(guó)內(nèi)外實(shí)踐表明,以NH_3為還原劑、V_2O_5/TiO_2為催化劑的選擇性催化還原(SCR)脫硝技術(shù)的NO_x脫除率和N_2選擇性較高,目前應(yīng)用最廣。V_2O_5/TiO_2基催化劑通常操作于400℃左右以避免硫銨鹽沉積而導(dǎo)致失活,因此催化劑床層通常置于除塵器之前,導(dǎo)致其在高溫高灰條件下運(yùn)行。由此看來,催化劑就會(huì)不可避免的一直處于粉塵的不斷沖刷、堵塞以及化學(xué)腐蝕當(dāng)中。眾多數(shù)據(jù)表明,煙氣中的堿金屬、堿土金屬、磷、砷等粉塵均可能致使催化劑發(fā)生中毒而失活。為了緩解催化劑中毒,提高催化性能和延長(zhǎng)催化劑使用壽命,認(rèn)識(shí)不同粉塵對(duì)催化劑中毒的機(jī)制十分必要。鑒于現(xiàn)階段國(guó)內(nèi)外對(duì)堿土金屬中毒機(jī)制研究較少,尤其缺乏煙氣中SO_2、CO_2和水汽等對(duì)堿土金屬中毒影響的現(xiàn)狀,本文以CaCl_2、CaCO_3和CaO為堿土金屬化合物代表,在此方面進(jìn)行了詳細(xì)研究,同時(shí)對(duì)比了浸漬(標(biāo)記為Imp)和固體擴(kuò)散(標(biāo)記為Dif)兩種實(shí)驗(yàn)室中毒方法的差別,以期模擬催化劑實(shí)際運(yùn)行條件下脫硝活性的變化情況。主要得出以下結(jié)論:1.隨著CaCl_2/V摩爾比的增加,催化劑的脫硝活性呈下降趨勢(shì),因?yàn)镃aCl_2降低了催化劑中活性組分的V的氧化能力,鈍化了表面B酸強(qiáng)度,減弱了氨吸附;相同時(shí)間內(nèi),中毒物粒徑越小,中毒程度越深。2.相同Ca/V條件下,中毒方法對(duì)催化劑的毒害程度為:擴(kuò)散法浸漬法,不同中毒方法會(huì)造成催化劑表面的CaCl_2分布程度產(chǎn)生差異,其中擴(kuò)散中毒催化劑有比較明顯的團(tuán)聚。3.Ca/V相同的條件下,三組分對(duì)催化劑的毒化程度為:CaCl_2、CaCO_3 CaO,三種組分(CaCl_2、CaCO_3和CaO)都鈍化了催化劑表面的B酸強(qiáng)度,但Cl-會(huì)與V相互作用致使活性組分流失破壞。4.CO_2和SO_2均可以通過提高表面B酸強(qiáng)度和增加催化劑表面活性氧比率來促進(jìn)催化劑的脫硝性能,但Ca的存在一定程度上會(huì)掩蓋CO_2的促進(jìn)作用。
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36

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本文編號(hào):1186942

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