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碳量子點的制備及其在食品分析的應(yīng)用

發(fā)布時間:2017-11-11 03:36

  本文關(guān)鍵詞:碳量子點的制備及其在食品分析的應(yīng)用


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【摘要】:隨著生活水平的提高和全球工業(yè)發(fā)展帶來的環(huán)境污染的加重,食品安全問題逐漸引起國內(nèi)外的高度關(guān)注,成為日常生活中人們關(guān)注的焦點。近年來,納米技術(shù)已經(jīng)成為全球研究的熱點課題之一,因其獨特的物理和化學(xué)性質(zhì),使得納米技術(shù)廣泛應(yīng)用于食品檢測領(lǐng)域中,包括重金屬檢測、農(nóng)藥殘留檢測和有機小分子檢測等領(lǐng)域。碳量子點是由sp2雜化碳或無定形碳組成的、能穩(wěn)定發(fā)光、具有準(zhǔn)球形結(jié)構(gòu)的熒光納米顆粒。碳量子點因具有低毒性、良好的生物相容性、化學(xué)穩(wěn)定性和優(yōu)良的水溶性,在生物成像、免疫分析、有機物分析等多個領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值,特別是在有機小分子分析識別與檢測領(lǐng)域的應(yīng)用成為拓展碳量子點應(yīng)用的又一熱點研究方向。碳量子點-有機小分子分析檢測器具有線性范圍寬、靈敏度高和光譜干擾少等優(yōu)點,并且用于檢測碳量子點熒光光譜的熒光分光光度儀價格較低廉、樣品制備簡單無需復(fù)雜的前處理、測量所需樣品量少。雖然碳量子點熒光檢測法具有諸多的優(yōu)點,但是在實際的分析應(yīng)用中仍然存在一些問題:大部分合成出的碳量子點熒光量子產(chǎn)率低、離子選擇性不高等。本課題針對這些問題主要進行了以下研究:(1)以無水檸檬酸為碳源和N-(β-氨乙基-γ-氨丙基)甲基二甲氧基硅烷作為溶劑,通過加熱裂解的方法制備出有機硅修飾的碳量子點(CDs),并以二氧化硅顆粒為載體合成出碳量子點修飾納米硅膠(SiO2@CDs)。實驗表明,在HCl介質(zhì)中,KBrO3的氧化作用使得SiO2@CDs熒光嚴(yán)重猝滅,KBrO3加入的濃度(C)與熒光強度降低值(ΔF)呈線性關(guān)系,SiO2@CDs的熒光強度變化量與KBrO3濃度呈線性關(guān)系。據(jù)此所建立的熒光法KBrO3檢出限(3σ)為1.1 ng·m L-1,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.0%(200 ng mL-1,n=9),線性范圍為20~500 ng·m L-1。該方法成功的應(yīng)用于水樣中KBrO3的測定。(2)以無水檸檬酸為碳源和N-(β-氨乙基-γ-氨丙基)甲基二甲氧基硅烷作為溶劑,通過加熱裂解的方法制備出含有有機硅修飾碳量子點,并以二氧化硅顆粒為連接體,再連接上另一種有機熒光染料羅丹明B,合成出具有雙熒光發(fā)射峰納米硅膠,該納米硅膠同時含有碳量子點和羅丹明B兩個熒光發(fā)射峰,碳量子點發(fā)射峰熒光強度作為響應(yīng)信號、羅丹明B發(fā)射峰熒光強度值作為參比信號,利用比率熒光法進行定量分析。在H2SO4介質(zhì)中,上述制備的碳量子點修飾雙發(fā)射峰納米硅膠,由于KBrO3的氧化作用使得雙發(fā)射峰納米硅膠使其熒光猝滅,而NO2-對KBrO3的氧化過程具有催化作用,加快反應(yīng)的進行,使熒光猝滅程度加劇。NO2-加入的濃度與雙發(fā)射峰納米硅膠的熒光強度變化量比值呈線性關(guān)系。所建立的比率熒光法NO2-檢出限(3σ)為1.0 ng·mL-1,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為3.2%(c=40 ng·mL-1,n=7),線性范圍為10~160 ng·mL-1。該方法成功的應(yīng)用于食品樣和水樣中NO2-的測定。(3)以無水檸檬酸為碳源和N-(β-氨乙基-γ-氨丙基)甲基二甲氧基硅烷為溶劑,通過加熱裂解的方法制備出有機硅修飾的碳量子點(CDs),并以二氧化硅顆粒為載體合成出碳量子點修飾納米硅膠(SiO2@CDs)。由于有機硅修飾CDs中的-(CH2)3-NH-(CH2)2-C=O-NH-基團對Cu2+具有較高的選擇性,則Cu2+能夠選擇性猝滅納米硅膠SiO2@CDs,而半胱氨酸(L-Cys)與Cu2+具有強的結(jié)合能力(-SH與Cu2+),將與SiO2@CDs結(jié)合的Cu2+游離出來,從而使得納米硅膠SiO2@CDs熒光恢復(fù)。根據(jù)這種turn-off-on熒光反應(yīng)模式,建立了測定半胱氨酸的分析新方法。該熒光猝滅-恢復(fù)分析法的檢出限(3σ)為2.8×10-7 mol·L-1,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為1.5%(1.0×10-5 mol L-1,n=9),線性范圍為0.2×10-5~1.5×10-5 mol·L-1。該方法成功的應(yīng)用于保健品中L-Cys的測定。
【學(xué)位授予單位】:河南工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:TS207.3;O613.71

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本文編號:1169679

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