本文關(guān)鍵詞：銅配位鄰菲羅啉衍生物自組裝膜催化炔烴—疊氮環(huán)加成反應(yīng)

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【摘要】：“點(diǎn)擊化學(xué)”已經(jīng)發(fā)展成為一種合成具有特殊官能團(tuán)的新型化合物的有效且快速的方法,其中以銅催化炔烴-疊氮環(huán)加成生成1,2,3-三唑環(huán)體系的反應(yīng)最為著名(Cu AAC反應(yīng))。由于均相催化劑重復(fù)使用困難,造成大規(guī)模的浪費(fèi),因此將銅離子負(fù)載于固體載體表面可以在一定程度上解決這一問(wèn)題。本論文合成了兩種鄰菲羅啉衍生物配體,并通過(guò)了核磁、質(zhì)譜、紅外表征;制備了銅配位鄰菲羅啉衍生物自組裝單層膜及其層層自組裝膜,并通過(guò)水接觸角法(WCA)、紫外可見(jiàn)光譜(UV-vis)、原子力顯微鏡(AFM)、X-射線光電子能譜(XPS)和電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)等手段對(duì)其進(jìn)行表征;研究了其自組裝薄膜的催化性質(zhì),并初步探討了其自組裝薄膜催化Cu AAC反應(yīng)機(jī)理,具體內(nèi)容如下:1.鄰菲羅啉衍生物配體L1和L2的合成(Scheme 1):2.銅配位鄰菲羅啉衍生物自組裝單層膜的制備(Scheme 2):3.銅配位鄰菲羅啉衍生物層層自組裝膜(LBL)的制備(Scheme 3):4.以經(jīng)典的CuAAC環(huán)加成反應(yīng)為模板反應(yīng),以綠色溶劑水為溶劑,對(duì)銅配位鄰菲羅啉衍生物自組裝單層膜及其層層自組裝膜的催化性能進(jìn)行研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:1)該系列催化劑自組裝薄膜都能夠得到較好的分離產(chǎn)率和高的TON值(11550),并優(yōu)于其相應(yīng)均相催化劑的催化活性,且可循環(huán)使用三至七次;2)催化劑組裝層數(shù)對(duì)催化活性有一定的影響,隨著組裝層數(shù)的增多銅元素負(fù)載量增多,催化活性相應(yīng)增大,當(dāng)組裝三層時(shí),由于位阻原因難以繼續(xù)組裝,銅元素負(fù)載量達(dá)到極限;3)該催化劑負(fù)載于玻璃基片表面,相比傳統(tǒng)負(fù)載型催化劑回收操作簡(jiǎn)便,無(wú)需過(guò)濾、離心等復(fù)雜操作。5.以XPS分析初步探索了催化反應(yīng)機(jī)理,催化過(guò)程主要發(fā)生在薄膜表面,且其中起主要作用的是Cu(Ⅰ)。
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657;O621.256.7

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