本文關(guān)鍵詞：活性炭表面化學性質(zhì)對負載Cu顆粒性質(zhì)及催化甲醇氧化羰基化反應的影響

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【摘要】：分別以在氮氣和氨氣氣氛下熱處理得到的活性炭(AC)為載體,采用浸漬焙燒法制備了Cu/AC催化劑,考察了AC表面化學性質(zhì)對催化劑組成、Cu物種顆粒尺寸以及催化甲醇氧化羰基化反應性能的影響.對AC載體和相應Cu/AC催化劑的表征結(jié)果表明,AC在氮氣中于600℃熱處理后表面大部分羧基被消除,有利于催化劑中Cu物種的分散和減小顆粒尺寸;進一步升高溫度至800℃,AC表面部分內(nèi)酯、酸酐、酚類和醚類官能團被消除,導致催化劑中Cu物種發(fā)生團聚和燒結(jié).隨著表面含氧官能團數(shù)量的減少,前驅(qū)體與載體之間的相互作用力減弱,促進Cu~(2+)還原為Cu+或Cu0.而氨氣氣氛下熱處理會導致AC表面更多含氧官能團被消除,但同時引入了吡啶氮、吡咯氮和4價氮等含氮官能團,更利于催化劑中Cu物種的分散和減小顆粒尺寸.隨著表面含氮官能團數(shù)量的增加,前驅(qū)體與載體之間的相互作用力增強,抑制了Cu~(2+)的還原.實驗結(jié)果表明,催化劑的活性隨著Cu物種的顆粒尺寸而改變,當以氨氣氣氛下于800℃熱處理的AC為載體時,Cu物種的顆粒尺寸最小(6.8 nm),催化性能最佳,催化反應的甲醇轉(zhuǎn)化率、碳酸二甲酯(DMC)的時空收率和選擇性分別為9.6%,278.7 mg·g-1·h-1和68.3%.
【作者單位】： 太原理工大學煤科學與技術(shù)教育部和山西省重點實驗室;
【基金】：國家自然科學基金(批準號:21276169,U1510203)資助~~
【分類號】：O621.251
【正文快照】： 碳酸二甲酯(DMC)是一種新型有機化工原料,它既可以代替光氣、氯甲酸甲酯、硫酸二甲酯和氯甲烷等劇毒物質(zhì)用作羰基化、甲氧基化和甲基化試劑,又可用于直接合成聚碳酸酯和異氰酸酯,是綠色有機合成的新基塊[1—3].在眾多DMC的合成路線中,甲醇氣相氧化羰基化法的生產(chǎn)成本低廉、產(chǎn)

【相似文獻】

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1 趙國璽,朱震和;丁醇同分異構(gòu)物與月桂基硫酸鈉混合體系的表面化學性質(zhì)[J];日用化學工業(yè);1990年04期

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本文編號：1140297