本文關(guān)鍵詞：活性炭表面化學(xué)性質(zhì)對(duì)負(fù)載Cu顆粒性質(zhì)及催化甲醇氧化羰基化反應(yīng)的影響

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【摘要】：分別以在氮?dú)夂桶睔鈿夥障聼崽幚淼玫降幕钚蕴?AC)為載體,采用浸漬焙燒法制備了Cu/AC催化劑,考察了AC表面化學(xué)性質(zhì)對(duì)催化劑組成、Cu物種顆粒尺寸以及催化甲醇氧化羰基化反應(yīng)性能的影響.對(duì)AC載體和相應(yīng)Cu/AC催化劑的表征結(jié)果表明,AC在氮?dú)庵杏?00℃熱處理后表面大部分羧基被消除,有利于催化劑中Cu物種的分散和減小顆粒尺寸;進(jìn)一步升高溫度至800℃,AC表面部分內(nèi)酯、酸酐、酚類和醚類官能團(tuán)被消除,導(dǎo)致催化劑中Cu物種發(fā)生團(tuán)聚和燒結(jié).隨著表面含氧官能團(tuán)數(shù)量的減少,前驅(qū)體與載體之間的相互作用力減弱,促進(jìn)Cu~(2+)還原為Cu+或Cu0.而氨氣氣氛下熱處理會(huì)導(dǎo)致AC表面更多含氧官能團(tuán)被消除,但同時(shí)引入了吡啶氮、吡咯氮和4價(jià)氮等含氮官能團(tuán),更利于催化劑中Cu物種的分散和減小顆粒尺寸.隨著表面含氮官能團(tuán)數(shù)量的增加,前驅(qū)體與載體之間的相互作用力增強(qiáng),抑制了Cu~(2+)的還原.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑的活性隨著Cu物種的顆粒尺寸而改變,當(dāng)以氨氣氣氛下于800℃熱處理的AC為載體時(shí),Cu物種的顆粒尺寸最小(6.8 nm),催化性能最佳,催化反應(yīng)的甲醇轉(zhuǎn)化率、碳酸二甲酯(DMC)的時(shí)空收率和選擇性分別為9.6%,278.7 mg·g-1·h-1和68.3%.
【作者單位】： 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):21276169,U1510203)資助~~
【分類號(hào)】：O621.251
【正文快照】： 碳酸二甲酯(DMC)是一種新型有機(jī)化工原料,它既可以代替光氣、氯甲酸甲酯、硫酸二甲酯和氯甲烷等劇毒物質(zhì)用作羰基化、甲氧基化和甲基化試劑,又可用于直接合成聚碳酸酯和異氰酸酯,是綠色有機(jī)合成的新基塊[1—3].在眾多DMC的合成路線中,甲醇?xì)庀嘌趸驶ǖ纳a(chǎn)成本低廉、產(chǎn)

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 趙國璽,朱震和;丁醇同分異構(gòu)物與月桂基硫酸鈉混合體系的表面化學(xué)性質(zhì)[J];日用化學(xué)工業(yè);1990年04期

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本文編號(hào)：1140297