本文關鍵詞：基于雙苯并咪唑的有機無機雜化材料的制備和性能

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【摘要】：本文以合成具有較好吸附性能的有機無機雜化材料為目的,以2,6-二苯并咪唑吡啶(L)及方酸為有機原料,考察了在無金屬離子及Zn(Ⅱ)或Ni(Ⅱ)的高氯酸鹽作用下形成有機無機雜化凝膠材料的條件。通過對形成凝膠的分子間相互作用的研究,并對凝膠材料中部分成分對染料的吸附因素進行的驗證性實驗,揭示分子結構與吸附性能的關系,為獲得針對特定材料的高效吸附劑奠定基礎。主要研究內(nèi)容如下:1)以2,6-二苯并咪唑吡啶和方酸為有機配體,高氯酸鹽為模板,在溶劑DMF(N,N-二甲基甲酰胺)中,合成了有機無機雜化凝膠。對凝膠材料分別進行了紅外光譜、光學顯微鏡、電鏡掃描和透射電鏡的表征,測試了化學刺激響應、流變性能和對染料吸附性能。研究結果表明,在溶劑DMF中L與Zn(Ⅱ)可以形成凝膠,而且在加入方酸后,該凝膠的機械強度和凝膠的剛度顯著增加。樣品在光學顯微鏡下呈現(xiàn)的都是針狀,而在掃描電鏡和透射電鏡下可看到具有不同的形態(tài)。與網(wǎng)絡形狀的纖維和團簇相比,具有鏈狀的網(wǎng)絡結構和纖維狀形態(tài)的凝膠樣品有更好的機械和染料吸附性能。凝膠材料對有機染料甲基橙的吸附實驗表明:吸附量為12.15-15.38 mg.g-1。根據(jù)上述實驗結果提出了配體、方酸和金屬鹽離子三者間可能的結構和凝膠形成的機理。2)為了說明凝膠材料的可能分子結構,通過將2,6-二苯并咪唑與1當量的方酸在乙醇中回流得到固體。在氘代的二甲基亞砜中得到了方酸與2,6-二苯并咪唑的超分子化合物,采用X-射線單晶衍射對其結構進行了表征。晶體結構分析表明:超分子是通過π-π堆積和分子之間氫鍵所形成的一維鏈狀的聚合物。實驗研究了溫度和CCl_4的濃度的改變對聚合物中氫鍵的影響。此外,用密度泛函理論和分子中原子理論對其進行了理論分析,計算結果表明分子間的鍵能分別是135.65和49.40J·mol-1。3)在研究凝膠材料對染料的吸附性能的過程中,發(fā)現(xiàn)高氯酸鹽對亞甲基藍有很好的吸附性能。為了進一步弄清楚所合成的有機無機雜化材料(見內(nèi)容1)中高氯酸鹽的作用原理,對高氯酸鹽吸附染料所得的樣品進行了XPS,XRD和pH的測定,通過與其他金屬鹽的對比實驗,探究了其對亞甲基的吸附的機理。用高氯酸鹽對亞甲基藍進行了動態(tài)吸附實驗,研究了時間和吸附量對吸附率的影響,并將這一實驗結果與靜態(tài)吸附進行對比。實驗結果表明,靜態(tài)吸附主要是高氯酸根離子與亞甲基藍的絡合作用形成的藍色固體沉降,而動態(tài)實驗中的吸附則是因為絡合作用、金屬鹽和酸度大小綜合作用的結果。本工作為設計新型材料提供了理論基礎,同時,也為以上凝膠材料的吸附機理提供很好的實驗證明。
【學位授予單位】：武漢工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ427.26;O647.3

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