本文關(guān)鍵詞：在類棒狀銅錳復(fù)合氧化物上甲苯的催化燃燒活性及其失活

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【摘要】：大氣中的甲苯等揮發(fā)性有機(jī)物對環(huán)境和人體健康具有很大的危害。催化燃燒法是去除大氣中揮發(fā)性有機(jī)物的一種有效方法。本文利用共沉淀法制備的銅錳復(fù)合金屬氧化物經(jīng)氫氧化鈉水熱處理后,獲得了高比表面積的類棒狀銅錳復(fù)合氧化物材料,并考察了其對甲苯的催化燃燒的活性和失活原因。研究表明,樣品的后處理溫度對甲苯催化燃燒活性影響很大,經(jīng)500°C焙燒的樣品比表面積高達(dá)221 m2?g~(-1),在210°C可以實(shí)現(xiàn)甲苯的完全燃燒,其催化活性與貴金屬催化劑Pd相當(dāng)。所研制的類棒狀銅錳復(fù)合氧化物在250°C時(shí),運(yùn)行60 h后甲苯轉(zhuǎn)化率從最初的100%降至83%,通過對新鮮催化劑和反應(yīng)后催化劑進(jìn)行X射線光電子能譜分析(XPS)和氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)的分析,發(fā)現(xiàn)失活后樣品上Mn~(4+)和Mn~(3+)的含量分別由40.4%、55.0%降為29.9%、50.0%,同時(shí)Mn~(2+)的含量分別由4.60%升高為20.6%,表面氧由34.8%降低到29.2%,表明催化劑的活性位與表面氧和高價(jià)態(tài)的錳密切相關(guān);另一方面,失活后樣品的H_2-TPR上氧化銅的還原峰溫度從248°C上升至268°C,氧化錳的還原峰從311°C上升至333°C,表明該高活性催化劑的失活可能與其隨著反應(yīng)的進(jìn)行變得更難還原相關(guān)。本研究結(jié)果將有助于在大氣污染控制中,進(jìn)一步設(shè)計(jì)出高活性高穩(wěn)定性凈化大氣中揮發(fā)性有機(jī)物的低溫催化燃燒催化劑。
【作者單位】： 清華大學(xué)深圳研究生院;清華大學(xué)化學(xué)系;
【關(guān)鍵詞】： 銅錳氧化物 催化劑失活 催化燃燒 水熱處理 甲苯
【基金】：國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項(xiàng)目(973)(2013CB933103) 深圳市科創(chuàng)委課題項(xiàng)目(JSF201006300047A,JC201105201126A,ZDSY20120619140933512)資助~~
【分類號】：O643.361
【正文快照】： 1引言揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)是醛、酮、醇、酚類等有機(jī)物的總稱,廣泛存在于工業(yè)生產(chǎn)和日常生活中,具有毒性、臭味和致癌性1。催化燃燒是去除大氣中VOCs的最有效方法之一2。催化燃燒反應(yīng)所用催化劑主要包括貴金屬和非貴金屬催化劑。貴金屬催化劑(如Pd和Pt等)通常在低溫下具有

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本文編號：1117253