本文關(guān)鍵詞：氮摻雜介孔炭的制備及在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用

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【摘要】：聚氯乙烯(PVC)作為世界五大工程塑料之一被廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域。基于我國(guó)多煤少氣缺油的能源現(xiàn)狀,70%以上的氯乙烯單體生產(chǎn)工藝采用基于煤化工的乙炔氫氯化工藝,該工藝目前仍然采用汞催化劑。隨著全球限汞法規(guī)政策的出臺(tái)及我國(guó)對(duì)環(huán)保問(wèn)題的日益重視,開發(fā)高效低成本的環(huán)保型無(wú)汞催化劑成為我國(guó)氯乙烯產(chǎn)業(yè)生死攸關(guān)的技術(shù)瓶頸問(wèn)題。本論文主要研究了氮改性炭材料及氮摻雜釕炭催化劑在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用,主要取得了以下結(jié)果:1.選取了椰殼炭、木質(zhì)炭、煤質(zhì)炭和兩種不同模板制備的介孔炭,考察了炭材料的性質(zhì)對(duì)乙炔氫氯化反應(yīng)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),單位體積催化劑的初始活性表現(xiàn)為介孔炭(MC)煤質(zhì)活性炭椰殼活性炭木質(zhì)活性炭介孔炭(OMC),其中介孔炭(MC)穩(wěn)定性較差。但是以單位質(zhì)量計(jì)算的本征活性以MC的介孔炭活性最高,OMC次之,都比活性炭的活性高。煤質(zhì)活性炭的灰分不是乙炔氫氯化反應(yīng)活性中心,降低灰分含量,可以提高活性炭在乙炔氫氯化反應(yīng)中的催化性能。2.采用尿素原位摻雜、尿素及氨氣后改性及乙二胺和四氯化碳共聚的方法制備了氮摻雜介孔炭,并考察了氮的摻雜對(duì)乙炔氫氯化性能的影響。尿素原位合成法可得到氮含量達(dá)3.6wt%,且70%以上為石墨型氮。乙二胺和四氯化碳共聚的方法可以得到15~20%的氮含量。氮的摻雜可以提高其乙炔氫氯化反應(yīng)的催化活性。3.通過(guò)原位法一步將氮和釕同時(shí)摻雜到介孔炭的骨架中,研究了氮的摻雜對(duì)釕炭催化劑的乙炔氫氯化反應(yīng)性能的影響。氮元素的引入可有效提高鑲嵌式釕炭催化劑乙炔氫氯化反應(yīng)的催化活性,氮與釕同時(shí)作為活性位;對(duì)于負(fù)載型催化劑,氮的摻雜可以提高釕的分散度,但氮的摻雜對(duì)提高負(fù)載型釕炭催化劑的乙炔氫氯化反應(yīng)性能作用有限。
【關(guān)鍵詞】：氯乙烯 乙炔氫氯化 氮摻雜炭 無(wú)汞催化劑 釕炭催化劑
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ222.423;O643.36
【目錄】：

• 摘要9-10
• ABSTRACT10-12
• 第一章 文獻(xiàn)綜述12-31
• 1.1 引言12-14
• 1.2 氮摻雜炭材料在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用14-25
• 1.2.1 氮摻雜炭材料的結(jié)構(gòu)15-16
• 1.2.2 氮摻雜炭材料的制備方法16-21
• 1.2.3 氮摻雜炭材料在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用21-25
• 1.3 釕炭催化劑的制備及其在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用25-29
• 1.3.1 釕炭催化劑的制備25-27
• 1.3.2 釕炭催化劑在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用27-29
• 1.4 選題意義依據(jù)及研究?jī)?nèi)容29-31
• 1.4.1 選題意義及依據(jù)29-30
• 1.4.2 研究?jī)?nèi)容30-31
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分31-38
• 2.1 主要儀器設(shè)備及試劑31-32
• 2.2 催化劑的制備32-34
• 2.2.1 介孔炭的制備32-33
• 2.2.2 氮摻雜炭材料（N-OMC）的制備33
• 2.2.3 負(fù)載型及鑲嵌式釕炭催化劑的制備33-34
• 2.2.4 活性炭的灰分處理34
• 2.3 催化劑的表征34-37
• 2.3.1 比表面積和孔結(jié)構(gòu)的測(cè)定（BET）34
• 2.3.2 程序升溫脫附（TPD-MS）34-35
• 2.3.3 熱重分析（TG）35
• 2.3.4 掃描電鏡（SEM）與X射線能譜儀(EDS)35
• 2.3.5 X射線粉末衍射測(cè)試（XRD）35
• 2.3.6 透射電鏡（TEM）35-36
• 2.3.7 CO靜態(tài)化學(xué)吸附36
• 2.3.8 CHNS元素分析36
• 2.3.9 灰分含量的測(cè)定36-37
• 2.4 催化劑性能評(píng)價(jià)37-38
• 第三章 炭材料的性質(zhì)對(duì)乙炔氫氯化反應(yīng)性能的影響38-49
• 3.1 引言38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-39
• 3.3 炭材料的表征及乙炔氫氯化反應(yīng)性能39-44
• 3.3.1 炭材料的孔結(jié)構(gòu)39-42
• 3.3.2 炭材料的表面性質(zhì)42-43
• 3.3.3 不同炭材料在乙炔氫氯化反應(yīng)中的催化性能43-44
• 3.4 活性炭的灰分對(duì)乙炔氫氯化反應(yīng)性能的影響44-47
• 3.4.1 處理對(duì)活性炭結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)及灰分含量的影響44-47
• 3.4.2 灰分對(duì)煤質(zhì)活性炭催化性能的影響47
• 3.5 本章小結(jié)47-49
• 第四章 氮摻雜介孔炭的制備及其乙炔氫氯化反應(yīng)性能49-67
• 4.1 引言49
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
• 4.2.1 介孔炭（OMC）的制備49
• 4.2.2 氮摻雜介孔炭的制備49-51
• 4.3 尿素為氮源，原位合成氮摻雜介孔炭在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用51-60
• 4.3.1 尿素為氮源，原位合成氮摻雜介孔炭的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)51-58
• 4.3.2 尿素為氮源，原位合成氮摻雜介孔炭的乙炔氫氯化反應(yīng)性能58-60
• 4.4 乙二胺為氮源，原位合成氮摻雜介孔炭在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用60-65
• 4.4.1 乙二胺為氮源，原位合成氮摻雜介孔炭的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)60-64
• 4.4.2 乙二胺為氮源，，原位合成氮摻雜介孔炭的乙炔氫氯化反應(yīng)性能64-65
• 4.5 不同方法制備氮摻雜炭材料的乙炔氫氯化反應(yīng)性能對(duì)比65
• 4.6 本章小結(jié)65-67
• 第五章 氮的摻雜對(duì)釕炭催化劑乙炔氫氯化反應(yīng)性能的影響67-77
• 5.1 引言67
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分67-68
• 5.2.1 載體OMC和N-OMC的制備67
• 5.2.2 氮摻雜釕炭催化劑的制備67-68
• 5.3 氮摻雜釕炭催化劑在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用68-75
• 5.3.1 氮摻雜釕炭催化劑的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)68-74
• 5.3.2 氮摻雜釕炭催化劑在乙炔氫氯化反應(yīng)中的催化性能74-75
• 5.4 本章小結(jié)75-77
• 第六章 結(jié)論與展望77-80
• 6.1 結(jié)論77-78
• 6.1.1 炭材料在乙炔氫氯化反應(yīng)中的性能77
• 6.1.2 氮摻雜介孔炭的制備及乙炔氫氯化反應(yīng)性能77-78
• 6.1.3 氮的摻雜對(duì)釕炭催化劑乙炔氫氯化性能的影響78
• 6.2 展望78-80
• 參考文獻(xiàn)80-88
• 附錄88-89
• 致謝89

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本文編號(hào)：1117071